【摘 要】
:
近年来,随着工业现代化进程的不断推进,染料、抗生素等有机物所引起的水污染已成为人类共同的挑战。具有高效、可循环利用、环境友好等优点的光催化技术在水处理领域表现出了巨大的应用前景。在众多催化剂中,金属氧化物半导体具有晶型种类多、毒性低、化学性质稳定、制备成本低等优点,成为光催化领域的研究热点之一。在目前报道的大量关于金属氧化物半导体的研究中,存在光生电荷复合率高、迁移速度慢以及太阳光利用率低等问题,
论文部分内容阅读
近年来,随着工业现代化进程的不断推进,染料、抗生素等有机物所引起的水污染已成为人类共同的挑战。具有高效、可循环利用、环境友好等优点的光催化技术在水处理领域表现出了巨大的应用前景。在众多催化剂中,金属氧化物半导体具有晶型种类多、毒性低、化学性质稳定、制备成本低等优点,成为光催化领域的研究热点之一。在目前报道的大量关于金属氧化物半导体的研究中,存在光生电荷复合率高、迁移速度慢以及太阳光利用率低等问题,限制了其实际应用。因此,进一步降低金属氧化物半导体材料光生载流子的复合率、拓展其光吸收范围,开发高效宽谱响应的金属氧化物半导体复合光催化剂,已成为当前需要解决的关键问题。碳点(carbon dots,CDs)由于其独特的物理化学性质,能够协助增强催化剂对光的吸收性能,有效促进光生载流子的分离与转移,并增加光催化过程中的反应活性位点。因此,将碳点与金属氧化物半导体复合将能够有效解决金属氧化物半导体当前面临的问题。本论文主要针对碳点/金属氧化物(Sn O2、WO3和Ti O2)复合材料进行研究,一方面,通过对金属氧化物半导体进行形貌和结构调控来增强其光催化性能,并揭示其微观结构对性能的影响规律;另一方面,通过元素掺杂改性调控碳点的光学和电子传输性能,并将其与上述金属氧化物半导体进行复合,系统研究复合材料的光催化性能,阐明其调控机制。论文的主要研究内容如下:(1)采用水热法合成N和Cu共掺杂碳点(N,Cu-CDs),分别与不同形貌结构(空心球、实心球、花状和方盒状纳米结构)的Sn O2复合,获得了一系列N,Cu-CDs/Sn O2复合催化剂。光催化结果表明,N,Cu-CDs的引入能够有效提升Sn O2的可见光吸收能力,并有效抑制光生空穴与电子的复合。Sn O2与N,Cu-CDs的复合明显提升了材料的光催化活性,并且方盒状纳米结构的N,Cu-CDs/Sn O2催化剂在可见光照射下对罗丹明B表现出了最高的光催化降解性能。(2)为提升CDs/WO3复合材料的光催化性能,以嵌段共聚物PEOx-b-PSy为模板,合成了有序介孔结构的WO3催化剂,并将其与N,Cu-CDs复合,制备了介孔N,Cu-CDs/WO3复合催化剂。结果表明,高度有序和均匀的孔道有效增大了催化剂的比表面积,且该材料在紫外、可见和近红外光照条件下对罗丹明B等有机污染物具有良好的降解性能。该介孔N,Cu-CDs/WO3复合催化剂优异的光催化活性主要归因于有序均匀的孔道结构、窄带隙以及高效的光生载流子分离效率。(3)为考察基于N,Cu-CDs的半导体复合物在水处理过程的普适性,本研究采用市面广泛使用的Ti O2催化剂进一步验证,将N,Cu-CDs与利用Pluronic F127制备的有序介孔结构的Ti O2进行复合,获得一系列有序介孔的N,Cu-CDs/Ti O2复合催化剂。结果表明,以Pluronic F127为模板剂得到的介孔Ti O2比表面积高达118.18m~2/g,且孔道分布均匀和高度有序。N,Cu-CDs的引入使得介孔N,Cu-CDs/Ti O2复合催化剂在近红外区域表现出良好的光吸收性能。催化活性实验证实,该类介孔N,Cu-CDs/Ti O2复合材料体系对染料及抗生素等有机污染物表现出了优异的降解性能,催化性能的提升主要归因于有序的介孔孔道和掺杂改性CDs的光捕获和电子转移/储存能力。(4)为探索高效宽谱响应的金属氧化物半导体复合光催化剂,研究合成了N,Fe共掺杂碳点(N,Fe-CDs),并将其分别与不同形貌和结构的WO3复合,获得了N,Fe-CDs/WO3复合催化剂。结果表明,该复合材料表现出了更宽的可见和近红外光吸收范围,其中三维齿形结构的复合材料对光吸收的表现最优,并对多种有机污染物(罗丹明B、亚甲基蓝、四环素盐酸盐、环丙沙星和土霉素)表现出了优异的光催化性能。N,Fe-CDs/WO3复合材料光催化性能的增强归功于N,Fe-CDs良好的电子转移/储存性能,以及三维齿形结构更好的捕光能力、丰富的氧空位和较大的比表面积。
其他文献
发射率是材料重要的热物性参数之一,表征了物体对外进行热辐射的能力,在军事国防、材料科学以及工农业生产等诸多方面都有着重要的应用。近年来,随着红外隐身、二维材料、微结构超表面以及辐射测温等技术的快速发展,材料在不同方向的极化光谱发射率受到了越来越多的关注。相比非极化的发射率,材料的极化发射率可用于探究微结构对表面辐射特性的调控机制,研究基于极化光谱的物质识别技术,探索进一步提升辐射测温精度的新方法。
二维磁性材料不仅是自旋电子学器件的基础,也是研究新物理现象的平台,因此在二维层状材料中实现磁性已经成为研究者们的一个重要目标。从2004年发现石墨烯开始到现在为止,已经有很多新的二维材料被研究人员合成和发现,但其中的磁性材料却很少。所以,寻找有磁性、特别是室温下能稳定存在的新二维磁性材料,对于制造新一代自旋电子器件尤为关键。与石墨烯结构相似的二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)是二维材料世界
随着国际大型强子对撞机LHC和超级b介子工厂SuperKEKb/Belle-Ⅱ实验的深入开展,积分亮度的大幅度提高,以前很多没有被测量到的b味介子衰变将被观测到,这将把b物理相关研究推向新的高峰。b味介子的两体非轻衰变在检验标准模型、处理强子矩阵元的计算方法(QCD因子化,微扰QCD等),寻找其中的反常现象,探索新物理的间接信号等方面具有重要意义。随着实验上更多的衰变模式被观测,将给我们提供更加丰
重味物理,尤其是b味强子是粒子物理研究的重要组成部分,它在精确检验粒子物理标准模型,寻找新物理间接迹象,和探究CP破坏起源等方面具有重要意义。近年来,备受人们关注的B→D(*)?ν?半轻衰变中出现的“RD(*)反常”,暗示了可能的新物理效应,如果这一反常现象被将来更加精确的高能物理实验所证实,则相应的,在其它的b味强子的半轻衰变中也可能存在类似的反常现象。此外,随着高能物理实验的迅速发展,具有较大
近年来,二维材料因其不同于体块材料的独特性能和在多领域的广泛应用受到了大量关注。随着各种各样二维材料的出现,将不同的单层纳米片进行合理组合,成为突破单一材料应用限制,生产具有创新性能的新材料的通用策略。根据不同的组合方式,二维材料可以分层垂直堆叠形成范德瓦尔斯异质结,也可以在同一平面上并排无缝拼接形成平面异质结。范德瓦尔斯异质结不依赖于一对一的化学键,可以将各种单层材料的优势进行结合。与垂直异质结
质子交换膜燃料电池具有清洁、高效、无污染等优点,被认为是替代化石能源、解决能源危机和环境问题的首选。到目前为止,其阴极催化剂都使用Pt/C催化剂来催化电极上的反应,其中碳作为导电体,Pt颗粒作为催化剂。然而,Pt/C催化剂在阴极氧还原反应(ORR)中存在成本高、稳定性差、ORR动力学迟缓、易腐蚀和CO中毒等问题,抑制了质子交换膜燃料电池的大规模商业化应用。自从2011年Ti3C2Tx(一种新型二维
为深入研究双渐开线齿轮的动态性能,基于ADAMS建立了双渐开线齿轮虚拟样机,对比分析了同参数、同工况下双渐开线齿轮与普通渐开线齿轮转速波动、齿面接触力的变化规律,研究了齿腰分阶参数对双渐开线齿轮动态性能的影响,并将理论值与仿真值进行对比分析,验证了仿真结果的准确性。研究结果表明:双渐开线齿轮的动态性能在一定程度上优于同参数、同工况的普通渐开线齿轮,与齿腰切向变位系数相比,齿腰高度系数对双渐开线齿轮
随着计算机的计算性能的提升,量子化学计算已被用于多个领域的研究,已成为研究物质光物理性质和光化学反应的有效方法。本论文采用理论方法对几个有机体系的分子结构和发光性质进行了分析,讨论了体系中的激发态质子转移过程和荧光检测机理。具体研究内容如下:(1)对具有两个不对称质子受体的HBT衍生物中的激发态分子内质子转移(ESIPT)的方向性和动力学行为进行了理论研究。结构参数、红外振动频率及RDG分析证实羟
<正>生态文明,是党的十八大提出的不同于西方治理环境的新文明之路。作为"五位一体"总体布局重要内容的生态文明建设,是基于天人和谐自然观和系统辩证思维的中国智慧,走的是一条源头治理、系统治理的新环境治理之路。在习近平生态文明思想指导下的中国环境治理之路,是一条绿色发展与环境治理的共赢之路,是涉及思维方式、生产方式、生活方式、社会治理方式等的全方位的革命。早在2007年,党的十七大就提出了生态文明发展
微生物燃料电池(MFC)是同步实现污染物降解和产电两种效能的绿色水污染治理技术,但是现阶段MFC较低的功率输出以及较高的运行成本仍然限制了该技术的推广应用。因此,围绕MFC产电性能提升以及推动MFC技术的实际应用成为MFC诸多研究的共性命题。近年来随着纳米材料及产电机理的深入研究,光催化与MFC的耦合综合利用了二者的优势,促进了污染物的去除与同步产电的实现,展现出广阔的应用前景。本研究从3D石墨烯