【摘 要】
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钙钛矿量子点(PQD)是最重要的纳米级别发光半导体材料之一。因其可调的带隙、优异的电荷转移能力、高的理论光电转换效率等独特的光电特性深受研究者的关注。由于其自身结构缺陷,暴露于光,热和空气中会导致不可逆的降解,从而影响发光效率。因此,PQD的不稳定性极大地限制了量子点的实际应用。同时钙钛矿量子点的研究大多都含有Pb元素,考虑到Pb固有的不稳定性和毒性,低毒性、绿色环保的无铅钙钛矿纳米材料的研究就显
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钙钛矿量子点(PQD)是最重要的纳米级别发光半导体材料之一。因其可调的带隙、优异的电荷转移能力、高的理论光电转换效率等独特的光电特性深受研究者的关注。由于其自身结构缺陷,暴露于光,热和空气中会导致不可逆的降解,从而影响发光效率。因此,PQD的不稳定性极大地限制了量子点的实际应用。同时钙钛矿量子点的研究大多都含有Pb元素,考虑到Pb固有的不稳定性和毒性,低毒性、绿色环保的无铅钙钛矿纳米材料的研究就显得意义非凡。本文采用热注入及同质配体包覆Al层的方法成功制备了CsPbBr3/nCdS/Al2O3量子点;利用反溶剂法室温制备铋基无铅Cs3Bi2Br9量子点,并采取表面包覆SiO2及表面钝化DDAB与表面包覆SiO2相结合的多重保护的方法修饰量子点表面缺陷态,进而提高量子点稳定性。通过荧光光谱、寿命和变温PL等测试,分析量子点内在发光机制,并对其稳定性进行了相应的测试以及将其应用于电致发光器件。具体内容如下:采用交替离子层吸附生长法成功制备CsPbBr3/nCdS/Al2O3量子点,提高量子点的荧光强度同时有效提高其光稳定性。测试结果显示壳层中掺杂的Al可以被氧化成Al2O3,并且在长期光照射期间有效地阻止进一步的光降解。利用其发光稳定性成功制备柔性电致发光器件。CsPbBr3/nCdS/Al2O3量子点的变温PL光谱观察到随温度升高,CsPbBr3/3CdS/Al2O3核/多壳量子点的PL强度变化较小,蓝移程度减弱。这表明在多壳涂层中非辐射复合被显著抑制。采用配体辅助沉淀方法,乙醇作为反溶剂制备无铅Cs3Bi2Br9量子点。同时,由于反溶剂中水的引入,通过添加正硅酸乙酯诱导Cs3Bi2Br9量子点表面形成SiO2保护层且不改变量子点晶体结构。不同壳层厚度SiO2的表面包覆后的量子点,在超过60天的空气暴露下表现出很高的稳定性并制备出铋基无铅量子点发光器件。同时研究10-300K温度范围内Cs3Bi2Br9/SiO2量子点变温光谱中发光强度、发射峰位和半高宽随温度的变化规律。结果表明,量子点的发光主要来源于激子复合。采用配体辅助沉淀方法制备铋基无铅Cs3Bi2Br9量子点,添加适量DDAB修饰量子点表面缺陷态,随后引入SiO2对量子点进行表面包覆,通过多重保护进一步提升量子点稳定性,且不影响发光强度。稳定性测试显示表面钝化与包覆后的量子点在开放环境放置两个月依旧保持良好发光性能。通过与温度有关的变温PL光谱可以理解量子点的辐射,非辐射弛豫过程和激子-声子相互作用。
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