改性二氧化铅电极的制备及其电催化性能研究

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制备了四种阳极,分别为Ti/PbO2、Ti/Fe-PbO2、Ti/SnO2+Sb2O3和Ti/SnO2+Sb2O3 /Fe-PbO2。采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、阳极析氧电位测试(LSV)、循环伏安法(CV)、电极强化寿命测试和电感耦合离子发射光谱(ICP)等方法对电极进行了表征。通过电催化氧化降解苯酚模拟废水,比较了所制备四种电极的电催化性和导电性。研究结果表明,在所制备的四种电极中Ti/SnO2+Sb2O3 /Fe-PbO2电极具有较高的析氧电位和催化活性,较低的槽电压以及较长的使用寿命,是一种优良的阳极材料。该电极中间层由SnO2+Sb2O3涂层构成,而外层主要由金红石结构的β- PbO2组成,晶粒致密均匀,有利于提高电极的催化活性。中间层SnO2+Sb2O3的引入提高了钛基PbO2电极的导电性,而铁元素的掺杂显著提高了电极的电催化氧化能力。考察了电流密度、初始有机物浓度、支持电解质Na2SO4浓度、支持电解质种类、温度和pH值等不同工艺条件对苯酚降解效果的影响,研究结果表明,采用该电极电催化降解苯酚模拟废水的最佳工艺条件为:电流密度10mA/cm2、初始苯酚浓度100mg/L、Na2SO4浓度0.05mol/L、温度25℃、溶液pH为12,5h苯酚去除率能达到97%。而在所考察的三种支持电解质中,苯酚的去除率大小依次为NaCl>Na2SO4>NaNO3。Cl-能氧化形成Cl2、HClO和ClO-,起到间接氧化苯酚的作用。采用异丙醇为·OH捕获剂,考察了·OH对电催化降解苯酚的影响。研究结果表明电化学氧化苯酚主要是·OH参与的间接氧化。反应过程中电极表面产生的羟基自由基对苯酚的氧化去除起着主要作用。另外,为考察所制备电极实际工业化应用的可能性,设计了电化学反应器。实验结果表明,本实验制备的电化学反应器能有效地降解苯酚模拟废水,5h苯酚去除率为98%,COD为72%,且运行稳定可靠。
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