【摘 要】
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贵金属催化剂(二氧化铱、二氧化钌等)是使用最广泛的电解水阳极催化剂。然而这些催化剂存在催化性能较差、价格高、稳定性差等问题,无法进一步发展和大规模生产。所以制备出具有优异催化活性和稳定性的低成本阳极催化剂,对电解水制氢的实际应用具有重要意义。本论文旨在构筑新型高效、稳定的电解水阳极催化剂,通过将地壳中含量较多的过渡金属硒化物作为氧析出催化剂,研究了催化剂表面状态和界面效应对催化作用的影响。利用物理
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贵金属催化剂(二氧化铱、二氧化钌等)是使用最广泛的电解水阳极催化剂。然而这些催化剂存在催化性能较差、价格高、稳定性差等问题,无法进一步发展和大规模生产。所以制备出具有优异催化活性和稳定性的低成本阳极催化剂,对电解水制氢的实际应用具有重要意义。本论文旨在构筑新型高效、稳定的电解水阳极催化剂,通过将地壳中含量较多的过渡金属硒化物作为氧析出催化剂,研究了催化剂表面状态和界面效应对催化作用的影响。利用物理表征研究了材料的结构与形貌,通过电化学测试对催化剂的电催化性能进行了研究。具体研究内容如下:(1)利用一步溶剂热法制备了表面金属性Co-Se键丰富、表面粗糙的海胆状CoSe2催化剂。适当的合成温度使得催化剂表面具有了最佳的表面化学状态。通过对催化剂催化过程的研究发现,在催化过程中原始催化剂表面上会形成金属氧化物/氢氧化物层。通过DFT理论计算发现暴露在表面的Co-Se键可以增强催化剂对含氧物种的吸附,而金属性的Co-Se键可以提高催化剂在电化学反应过程中电荷转移速率,进而改善其对氧析出的的催化性能。(2)采用简单的退火制备了三维NiSe2纳米颗粒/二维NiO纳米片复合催化剂,通过物理表征观察到了彼此相连的NiSe2纳米颗粒/NiO纳米片的杂化结构。其对氧析出具有出色的催化活性和稳定性,这归因于NiSe2纳米颗粒与NiO纳米片之间的强协同作用,独特的结构特征带来的界面效应,粗糙的表面和大量固有的Ni3+活性位点。与单独的NiSe2和NiO催化剂相比,NiSe2纳米颗粒/NiO纳米片催化剂对氧析出的催化活性得到显著提高。(3)先通过水热法制备NiCo(OH)x,再采用简单的硒化处理合成NiSe2-CoSe2复合催化剂,并测试了其与单独的NiSe2和CoSe2对氧析出反应催化作用的影响。结果表明三维纳米颗粒/一维纳米棒组成的NiSe2-CoSe2复合材料的催化活性和稳定性最优异。这是因为这种特殊的结构带来的界面效应使得NiSe2-CoSe2的表面有着更多金属性的Ni-Se键和Co-Se键,提高了催化剂在电化学反应过程中电荷转移速率,从而提高了其对氧析出反应的催化作用。
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