【摘 要】
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酚类化合物广泛存在于工业废水之中,具有较强的毒性,不仅会破坏生态系统,还会对人类健康产生威胁,故寻求高效处理含酚废水的技术至关重要。微电解技术是水处理领域应用较为广泛的技术,通过原电池、氧化还原、混凝沉淀等反应降解污染物。通过活化过硫酸盐(PDS)可以生成具有较强氧化能力的自由基(SO4-·),进而氧化降解污染物。因此,本研究立足于含酚废水的处理,自制具有丰富孔隙结构的微电解填料,构建过硫酸盐强化
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酚类化合物广泛存在于工业废水之中,具有较强的毒性,不仅会破坏生态系统,还会对人类健康产生威胁,故寻求高效处理含酚废水的技术至关重要。微电解技术是水处理领域应用较为广泛的技术,通过原电池、氧化还原、混凝沉淀等反应降解污染物。通过活化过硫酸盐(PDS)可以生成具有较强氧化能力的自由基(SO4-·),进而氧化降解污染物。因此,本研究立足于含酚废水的处理,自制具有丰富孔隙结构的微电解填料,构建过硫酸盐强化微电解体系,以期为含酚废水处理技术提供技术支撑。主要研究结论如下:(1)采用高温微孔活化技术制备铁碳微电解填料,考察焙烧温度、Fe/C质量比、膨润土含量、CMC含量对填料微电解效能的影响。研究表明,随着焙烧温度的增加,苯酚和COD去除率明显提高;随着Fe/C质量比、膨润土含量、CMC含量的增加,去除率呈现先增后减趋势。通过正交实验优化制备条件,确定最佳制备条件为:焙烧温度800℃、Fe/C质量比2∶1、膨润土含量30%、CMC含量5%,在此条件下制备的填料对苯酚和COD去除率分别为91.24%、72.23%。通过表征分析发现,填料表面具有细密的孔隙结构,表明该自制填料具备良好的微电解效能,能够高效降解苯酚废水。在考察反应次数对填料微电解效能的影响时,填料重复利用5次后,去除率仅降低约10%,表明该自制填料具备循环使用的能力。(2)在微电解处理苯酚废水体系中,考察反应时间、初始p H值、微电解填料投加量对处理效果的影响。研究表明,随着反应时间的增加,苯酚和COD去除率逐渐提高,最后趋于平稳;随着初始p H值、微电解填料投加量的增加,去除率呈现先增后减趋势。确定最佳反应条件为:反应时间120 min、初始p H值3、微电解填料投加量800 g/L,在此条件下,苯酚和COD去除率分别为91.27%、72.76%。(3)在过硫酸盐强化微电解降解苯酚体系中,考察反应时间、反应温度、初始p H值、PDS浓度以及无机阴离子对处理效果的影响。研究发现,随着反应时间的增加,苯酚和COD去除率逐渐提高,最后趋于平稳;随着反应温度的增加,去除率显著提高;随着初始p H值的增加,去除率呈现先增后减再增的趋势;随着PDS浓度的增加,去除率呈现先增后减趋势。确定最佳反应条件为:反应时间120 min、反应温度65℃、初始p H值3,PDS浓度15 mmol/L,在此条件下苯酚和COD去除率分别为98.78%、82.31%。研究发现NO3-、Cl-、HCO3-和HPO42-对苯酚废水的降解过程存在不同程度的抑制作用,从小到大依次为NO3-<Cl-<HCO3-<HPO42-,通过添加自由基淬灭剂发现降解苯酚主要通过SO4-·强氧化作用以及微电解作用。(4)采用响应曲面法对过硫酸盐强化微电解体系进行优化,通过方差分析和响应面分析可知,R~2>0.99,且过硫酸盐浓度、初始p H值和反应温度对响应值均有显著影响。通过响应面模型预测体系最佳反应条件:过硫酸盐浓度为15.81 mmol/L、初始p H值为2.62、反应温度为74.46℃,验证结果为与预测值基本相符,表明该方式用于优化工艺具有可行性,该模型可以较为准确的模拟过硫酸盐强化微电解降解苯酚废水。
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