功能化间规聚苯乙烯/活性炭复合材料的制备与性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tanjich
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聚合物和无机物复合而成的全新材料在电学、热学、力学、电磁学、生物学等方面能够赋予材料诸多优异的性能,因此已成为材料科学的研究热点。结合无机物和聚合物的优势,以聚合物/无机物复合材料为载体可进一步提升催化剂的催化性能。本论文将胺基功能化间规聚苯乙烯和羟基-胺基功能化间规聚苯乙烯分别与活性炭复合得到聚合物/活性炭复合材料,以该复合材料作为载体负载钯金属,探究复合方法、聚合物结构对复合载体和钯金属的微观形貌及其催化性能的影响,获得了功能化间规聚苯乙烯/活性炭复合材料和催化性能优异的纳米钯催化剂。1、采用混合沉降法(MP)、混合挥发法(MV)及直接聚合法(DP)将胺基功能化间规聚苯乙烯(sPS-NMe2)与活性炭(AC)复合制备sPS-NMe2/AC复合材料载体。SEM和TEM分析研究表明MV法可以实现sPS-NMe2和AC良好复合,在sPS-NMe2/AC质量比大于等于1/3时均能实现sPS-NMe2均匀包裹AC,获得结构均一的复合载体。sPS-NMe2和AC良好复合保证了PdCl2的快速吸附,还原PdCl2后获得3 nm左右的Pd纳米粒子均匀分散的Pd@sPS-NMe2/AC催化剂。Pd@sPS-NMe2/AC催化剂在苯乙酮与甲醇“借氢”偶联反应、Suzuki、Heck和Sonogashira偶联反应中表现了优异的催化性能。2、采用单茂钪(C5Me4SiMe3)Sc(CH2C6H4NMe2-o)2催化p-N,N-二甲基胺基苯乙烯与异戊二烯(IP)共聚合,制备IP含量可控的St-NMe2-IP共聚物。通过NMR、DSC和GPC分析表明获得St-NMe2-IP共聚物为IP孤立插入sPS-NMe2的无规共聚物。将St-NMe2-IP共聚物中的双键进行羟基化反应,获得了羟基-胺基功能化间规聚苯乙烯sPS-NMe2-IP-OH。采用MV法将sPS-NMe2-IP-OH与AC进行复合,SEM和TEM分析研究表明sPS-NMe2-IP-OH可以更加均匀覆盖在AC表面,sPS-NMe2-IP-OH与AC实现了更为良好的复合。羟基引入胺基功能化间规聚苯乙烯后,使聚合物具有了与AC更好的复合能力。以sPS-NMe2-IP-OH/AC载体制备的Pd@sPS-NMe2-IP-OH/AC催化剂具有更优异的催化性能,不同催化剂的催化活性由高到低依次为Pd@sPS-NMe2-IP-OH/AC>Pd@sPS-NMe2/AC>Pd@sPS-NMe2>Pd@AC。
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