【摘 要】
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低碳烯烃是化工产业链的基石,通常来自于石脑油裂解或烷烃脱氢。对低碳烯烃需求的日益增加以及原油资源的逐渐枯竭驱使着科学家找寻通过非石油途径获得低碳烯烃的新方法。通过甲醇制烯烃过程（MTO,Methanol To Olefin）能有效地将合成气经过甲醇制取低碳烯烃。但是MTO过程反应条件严苛,流程繁琐。费-托合成能够将合成气转化为高化学附加值的烃类,通过费-托合成过程直接制取低碳烯烃（FTO,Fisc
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低碳烯烃是化工产业链的基石,通常来自于石脑油裂解或烷烃脱氢。对低碳烯烃需求的日益增加以及原油资源的逐渐枯竭驱使着科学家找寻通过非石油途径获得低碳烯烃的新方法。通过甲醇制烯烃过程（MTO,Methanol To Olefin）能有效地将合成气经过甲醇制取低碳烯烃。但是MTO过程反应条件严苛,流程繁琐。费-托合成能够将合成气转化为高化学附加值的烃类,通过费-托合成过程直接制取低碳烯烃（FTO,Fischer-Tropsch To Olefins）能进一步缩减成本,降低能耗。Co Mn Na催化体系作为近年来费-托合成制低碳烯烃的新型体系,能够突破ASF分布,催化合成气定向制低碳烯烃,使低碳烯烃的选择性高到60%。对Co Mn Na催化体系的深刻认识有望指导高效FTO催化剂的开发。然而催化剂中组分复杂,并且伴随着复杂的相变过程。认识Co Mn Na催化体系的关键点之一是认识其在反应过程中的物相演化以及催化行为的变化。本文通过热分解法直接制备出该催化体系中重要中间体CoxMn1-xO纳米颗粒,简化催化体系,旨在阐明催化剂中结构与性能的关系。本文的主要研究内容有以下三点:（1）针对Co Mn Na催化体系在催化行为中伴随着复杂的结构演变的现象,本文通过热分解法直接制备出该催化体系结构重构中原位形成的关键中间体CoxMn1-xO。通过XRD、TEM等表征手段对其物相结构信息进行表征分析,发现该材料在具备与Co O和Mn O一致的晶体结构的前提下,钴锰元素分散均匀,元素接触程度实现最大化。费-托合成催化性能测试结果表明,在相同的反应条件下,CoxMn1-xO催化剂相较于相同化学组成与晶体结构但钴锰元素接触程度不同的催化剂,表现出更好的FTO性能,在CO转化率为17.2%时,低碳烯烃选择性达到66.5%,且催化剂在160 h内未见明显失活。为探究该体系中影响催化性能的关键因素,本文通过构建钴锰接触程度不同的模型催化剂,进行性能比较。结果证明,在Co Mn Na催化体系中,钴锰元素的接触程度强烈影响催化剂的FTO性能。（2）在结构明确的CoxMn1-xO纳米颗粒基础上,对不同阶段催化剂的物相进行跟踪分析。结果表明CoxMn1-xO经还原处理后,部分Co2+被还原为Co~0逸出颗粒体相,剩余的CoxMn1-xO的x值减小,颗粒晶格间距变大。而Co~0在后续的催化反应过程中会被碳化转变为具备优异低碳烯烃选择性的Co2C活性相,值得注意的是反应后催化剂的XRD图谱表明,在催化反应后,还原后剩余的CoxMn1-xO中的x值进一步减小,这表明Co元素的逸出不仅发生在还原过程,同时在反应条件下也会发生。而未经还原的CoxMn1-xO无催化活性,反应后物相中也无Co2C相出现,暗示着表面有Co~0是CoxMn1-xO在反应过程中进一步发生Co2+的还原的前提条件。原位漫反射傅里叶变换红外测试证实了上述观点。（3）基于CoxMn1-xO结构所实现的最佳钴锰元素的接触状态,本文通过调控催化剂钴锰元素原料比,对催化剂前驱体CoxMn1-xO的x值精确调控,并对其化学特性与催化性能进行测试比较。结果表明,通过改变原料比调控CoxMn1-xO的x值这一途径是可行的。H2-TPR结果表明Mn元素含量的增加导致还原难度增加,以及还原后形成的Co~0具有更小的粒径。催化性能测试表明相同反应条件下Mn含量更高的催化剂的链增长概率更小,低碳烯烃选择性更高,表明钴锰接触界面中锰含量能够直接对催化剂的产物组成产生影响。
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