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随着石油资源的匮乏,甲醇制芳烃(MTA)技术逐渐成为一条非石油路线生产芳烃的重要途径。在甲醇芳构化等芳烃生产过程中不仅会得到高附加值的二甲苯,还会生成大量的甲苯与三甲苯;充分利用这些过剩的甲苯与三甲苯,通过烷基转移反应来制备二甲苯,是提高二甲苯产量、提升芳烃生产过程效益的一个重要手段。为探索高性能芳构化制二甲苯催化剂,本论文工作考察了合成参数和反应条件对MOR分子筛催化剂上甲苯与三甲苯烷基转移反应性能的影响,研究了烷基转移反应机理与催化剂失活原因,并对MOR分子筛进行了规模放大合成研究。论文主要内容与结果包括: 1、考察了反应原料对MOR分子筛上甲苯与三甲苯烷基转移反应行为的影响。结果发现,氢气浓度和甲苯纯度对烷基转移的反应效率有较大的影响;采用高纯氢和国药甲苯为原料时,反应物料中有害杂质较少,能够获得较高的反应转化率和二甲苯产物选择性。 2、研究了晶种数量变化对MOR分子筛催化剂上甲苯与1,2,4-三甲苯烷基转移反应性能的影响。结果表明,晶种数量为8%的MOR分子筛上B酸位最多、表面积和孔体积最大,在烷基转移反应中具有优异的催化活性和稳定性;在450℃、3MPa、甲苯与三甲苯摩尔比为1和空速为20h-1的条件下,二甲苯的选择性高达80%,催化剂寿命为444h,远优于已有文献报道的数据。 3、对烷基转移反应机理与催化失活原因进行了探索研究。使用GC-MS方法捕捉到了双苯基碳正离子中间体,证实了MOR分子筛孔道内甲苯和三甲苯烷基转移通过双分子中间体机理进行的合理性。积炭物种对酸性位点的覆盖和对孔口的堵塞是造成催化剂失活的主要原因;再生后的催化剂孔体积能够恢复到新鲜催化剂的90%以上。 4、对MOR分子筛进行了规模放大合成研究。使用500mL反应釜替换100mL釜合成MOR分子筛,发现尽管搅拌方式和试剂计量有所改变,但分子筛的催化性能非常接近,都具有优良的烷基转移催化性能,说明该分子筛适宜大规模生产。