甲苯与三甲苯烷基转移催化剂制备及反应机理研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:InsideCpp
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着石油资源的匮乏,甲醇制芳烃(MTA)技术逐渐成为一条非石油路线生产芳烃的重要途径。在甲醇芳构化等芳烃生产过程中不仅会得到高附加值的二甲苯,还会生成大量的甲苯与三甲苯;充分利用这些过剩的甲苯与三甲苯,通过烷基转移反应来制备二甲苯,是提高二甲苯产量、提升芳烃生产过程效益的一个重要手段。为探索高性能芳构化制二甲苯催化剂,本论文工作考察了合成参数和反应条件对MOR分子筛催化剂上甲苯与三甲苯烷基转移反应性能的影响,研究了烷基转移反应机理与催化剂失活原因,并对MOR分子筛进行了规模放大合成研究。论文主要内容与结果包括:  1、考察了反应原料对MOR分子筛上甲苯与三甲苯烷基转移反应行为的影响。结果发现,氢气浓度和甲苯纯度对烷基转移的反应效率有较大的影响;采用高纯氢和国药甲苯为原料时,反应物料中有害杂质较少,能够获得较高的反应转化率和二甲苯产物选择性。  2、研究了晶种数量变化对MOR分子筛催化剂上甲苯与1,2,4-三甲苯烷基转移反应性能的影响。结果表明,晶种数量为8%的MOR分子筛上B酸位最多、表面积和孔体积最大,在烷基转移反应中具有优异的催化活性和稳定性;在450℃、3MPa、甲苯与三甲苯摩尔比为1和空速为20h-1的条件下,二甲苯的选择性高达80%,催化剂寿命为444h,远优于已有文献报道的数据。  3、对烷基转移反应机理与催化失活原因进行了探索研究。使用GC-MS方法捕捉到了双苯基碳正离子中间体,证实了MOR分子筛孔道内甲苯和三甲苯烷基转移通过双分子中间体机理进行的合理性。积炭物种对酸性位点的覆盖和对孔口的堵塞是造成催化剂失活的主要原因;再生后的催化剂孔体积能够恢复到新鲜催化剂的90%以上。  4、对MOR分子筛进行了规模放大合成研究。使用500mL反应釜替换100mL釜合成MOR分子筛,发现尽管搅拌方式和试剂计量有所改变,但分子筛的催化性能非常接近,都具有优良的烷基转移催化性能,说明该分子筛适宜大规模生产。
其他文献
Corrole大环的研究是当今卟啉化学的热门课题,在查阅文献的基础上本论文确定了手性corrole的合成与金属锰corrole的催化氧化作用的研究方向。合成了三种单羟基corrole和两种新
低维纳米材料是国际纳米材料研究的前沿领域,特别是宽带隙Ⅱ-Ⅵ族半导体纳米材料,因其独特的性能、潜在的应用前景,受到了人们广泛的关注。本论文采用热蒸发方法,用SiO辅助生长Ⅱ
学位
环氧沥青属于热固性材料,与普通沥青材料相比,环氧沥青具有良好的粘结性能、较高的高温抗张强度和良好的韧性。因此,环氧沥青拌制的混凝土强度高、刚度大、韧性好,具有优良的耐疲
由于具有许多特异的性能,纳米材料已经成为当今科学研究热点之一。其中,关于纳米材料的合成方法的研究一直是纳米科技发展的热点领域。目前虽然制备纳米材料的方法有很多,然而可
Greenhouse gas emissions,nitrogen and phosphorous losses through ammonia volatilization,leaching and surface drainage from rice paddy under efficient irrigation
随着抗生素的广泛使用,细菌的耐药性问题变得日益严重,其中由耐药细菌产生的β-内酰胺酶更是人们研究的热点。2009年,在印度发现一种新型β-内酰胺酶—新德里金属β-内酰胺酶
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
在数学教学中重要的学习手段就是记录数学日记。“数学日记”简单来说其实就是学生对于课堂知识的反复学习,通过记录日记的方法,重复认识课程知识点,反复学习认识,最终提高数学学习能力。在日记中发现课堂中没有及时处理的问题,求证他人或者书籍,最终解决问题。课堂内容的及时记忆学习能够有效强化学习质量,从而提高学习质量。最关键的是,学生基于每日课堂知识的回顾,观察数学问题、收集数学方法,从而提升学生数学学习积极
聚氯乙烯(PVC)树脂是一种应用广泛的热塑性塑料,但其热稳定性很差,必须加入一定数量的热稳定剂以提高其热稳定性。目前使用的热稳定剂仍是以含重金属品种为主,它们会给人类健康
齐聚噻吩作为一种功能性有机材料,以其优异的光、电性能以及环境稳定性,越来越受到研究者的重视。为了研究和开发齐聚噻吩的新性能,开拓其在更广阔应用领域的使用价值,本论文设计