石墨烯量子点/氮化碳高效光催化剂的制备与性能研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mailnewsnow
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化技术被认为是解决当今环境污染和能源相关问题的有效措施之一。氮化碳(C3N4)作为一种结构性能优异的无金属半导体被认为是一种理想的光催化剂。但是单一C3N4存在比表面积小、可见光吸收弱、光生载流子复合快等缺点限制了它进一步高效应用,构建异质结是提高C3N4光催化性能的有效措施。石墨烯量子点(GQDs)作为一种新型的石墨烯基纳米材料,以其优异的物理化学和光电特性被认为是一种理想的助催化剂与C3N4构建异质结。本文通过热聚合三聚氰胺制备了C3N4作为基体,以氧化石墨烯(GO)为前驱体制备了GQDs作为助催化剂,通过水热处理和静电自组装构建了两种具有高效光催化性能的异质结。具体研究结果如下:(1)以GO为前驱体,浓HNO3为强氧化剂,采用化学氧化法制备高纯度的GQDs。与GO相比,GQDs具有更小粒径和更加丰富的羧基和羰基等含氧官能团,这赋予了GQDs极好的分散性,GQDs表面的羧基和羰基能够与C3N4表面的氨基发生酰胺化反应而形成稳定的界面结合。同时GQDs不仅继承了石墨烯基材料优异的导电性,还拥有独特的上转换效应以及高效的宽谱吸收。因此GQDs是一种更加理想的助催化剂。(2)通过水热法将制备了H-C3N4、GO/C3N4和GQDs/C3N4异质结。与C3N4、H-C3N4和GO/C3N4相比,GQDs/C3N4在150min时对甲基橙(MO)的降解效率分别提高了223、18和14倍。这主要归因于GQDs使得GQDs/C3N4对可见光具有更高的吸收和利用率,同时GQDs作为一种优良导体,可以快速促进光生载流子迁移至催化剂表面参与光催化反应。另外,水热处理使得催化剂具有更好的结晶性和更大的比表面积也能一定程度提高光催化性能。经过5次循环降解MO实验,GQDs/C3N4依然保持对MO的高效降解。在GQDs/C3N4降解MO过程中主要的活性物质的作用大小:·O2->·OH>h+。(3)使用浓HNO3处理C3N4得到了带正电荷的质子化氮化碳(Hp-CN),再通过静电自组策略构建了GQDs/Hp-CN异质结。与C3N4、Hp-CN和GO/Hp-CN相比,GQDs/Hp-CN在105 min时对MO的降解效率分别提高了343、9和5倍,GQDs的负载量为1%的质量分数时,GQDs/Hp-CN具有最佳光催化性能并且具有良好的循环稳定性,过量的GQDs会覆盖光催化反应位点和限制光吸收使得GQDs/Hp-CN催化性能降低。GQDs/Hp-CN降解MO过程中主要的活性物质的作用大小:·OH>·O2->h+。(4)GQDs/Hp-CN具有比GQDs/C3N4更优异的光催化性能,这可以归因于浓HNO3质子化改性(形貌调控和能带调控)以及构建GQDs/Hp-CN异质结两者的协同效应。浓HNO3将大块状的C3N4剥离得到小尺寸碎片状并且具有丰富孔隙的Hp-CN,这使得Hp-CN具有更大的比表面积,此外,浓HNO3质子化改性实现了O元素掺杂,引入了含氧官能团并且调整了Hp-CN的能带结构使得Hp-CN更加容易产生丰富的·OH。GQDs可以进一步增强Hp-CN的光吸收以及快速促进光生载流子迁移至催化剂表面参与光催化反应,因而GQDs/Hp-CN表现出更加优异的光催化性能。
其他文献
我国已迈进老龄化、空巢化发展的高峰期,农村养老问题一直以来受到了社会各界的高度重视。由于我国当前城乡收入差距较大以及农村地区各项基础设施建设较滞后于城市,因而大量的农村青壮年选择去城市务工,致使农村地区的空巢老人这一群体不断庞大。当迈入中老年时期后,老人的身体功能逐步衰退以及对疾病的感知能力下降,因此空巢老人在物质和精神层面都非常依赖周围人的帮助和关爱。目前,在我国中西部的农村地区仍然存在养老金支
学位
中共中央办公厅、国务院办公厅于2019年12月印发的《关于减轻中小学教师负担进一步营造教育教学良好环境的若干意见》,引起了广大社会群体对教师工作负担的关注,也从侧面揭示了当前中小学教师工作负担之重。近年来,许多城区小学教师在承担大量的教学工作的同时,还有许多教学外的工作需要完成,多方面的工作负担消耗了他们的精力,挤占了他们的自我提升空间,对其提高教育质量产生了反作用。基础教育是培养高水平人才和提升
学位
随着多媒体时代的到来,便捷的移动网络、快节奏的生活,使得快餐文化进一步发展,人们对于娱乐的需求呈现出越来越碎片化的趋势,以致传统的大众艺术媒介都受到了一定程度的冲击,而话剧作为世界上历史最悠久的艺术形式之一,在当下的发展有着机遇也有着巨大的挑战。其挑战在于电影、电视一直以来的冲击以及在当下社会中观戏习惯的缺失等等,同时机遇也蕴含在当今社会不断进步,物质财富不断堆积的过程之中。在延安时期,话剧作为舶
学位
工业上一般采用湿法硫酸工艺来分解磷矿石制备磷酸,其副产物Ca SO4·n H2O即为磷石膏,主要成分为含有两个结晶水的硫酸钙。相对于天然石膏,磷石膏中含有的杂质导致磷石膏利用率极为低下,生产排放的磷石膏大多数以堆存的方式处理,占用大量的土地。我国现有堆存磷石膏已经超过5亿吨,大量的磷石膏堆存,不仅浪费了大量的土地,还严重威胁着生态环境,因此解决磷石膏的利用问题迫在眉睫。建筑石膏粉是石膏建材用量最大
学位
黄河流域是生态、社会复合系统,解决黄河流域生态问题需要以系统治理为视角,以法治的强有力的规范作用为黄河流域生态保护工作提供支持,这是黄河流域生态保护工作顺应黄河流域整体自然性的要求,也是提高法治对流域的治理成效、强化法律保护及实现法治保障生态文明发展的必然要求。目前,我国黄河流域法治已经有了一定的理论研究深度及社会基础,实践中我国业已初步建立了黄河流域法治体系。然而当前法治体系中割裂了作为整体的流
学位
随着城市化的发展,交通干道与人行道越来越多,为提升交通效率,人行桥在城市发展中应用越来越广泛,而人行桥的建造采用钢结构桥能有效提升建造成本和工期,钢结构桥有着强度高、易安装的优点但也伴随着低阻尼、柔软等缺点,当较多行人在该类人行桥行走时易触发到桥的共振频率,从而引发恐慌,针对该类人行桥的振动控制越为众多学者关注,本文针对一种板式电涡流调谐质量阻尼器的工作性能进行了系统分析。本文主要研究内容:(1)
学位
已有结果表明,转动动能会对高层隔震结构产生不利影响。在本研究团队现有研究基础上深入研究了转动动能对高层隔震结构高宽比的限值的影响。针对大高宽比高层剪力墙隔震结构的转动动能会限制高宽比,本文在理论推导的基础上之上,建立了基于平转动动力分析模型的振动微分方程,并基于Newmark-β法,推导了结合水平向采用Bouc-Wen恢复力模型的时程分析法,利用matlab软件编制了时程分析程序,同时推导了考虑隔
学位
在新时代背景下,物流行业的蓬勃发展给区域经济发展带来机遇,物流成本作为“第三利润源泉”深刻影响了区域经济发展质量和综合竞争力,而随着中国进一步扩大对外开放,外资进入中国市场也越来越活跃,跨国投资必然要考虑诸多的成本因素,进而影响到外商直接投资的区位选择。目前,基于空间视角下物流成本对中国引进外资的影响研究少有人关注,将物流成本与外商直接投资联系起来使得本文的研究具有非常重要的理论意义和现实意义。考
学位
二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)作为温室效应气体和碳源,如何将其转化为附加值高的产品成为中国乃至全世界的研究热点。化学链甲烷干法重整(CL-DRM)实现了CH4的部分氧化和CO2的分解,旨在将两种温室气体转化为可用于费托合成的合成气。由于氧化还原催化剂在反应过程中承担重要作用,高活性和稳定性的氧化还原催化剂可以避免材料烧结和高温(800-1000°C)下反应器的恶化,因此高活性和稳定性的氧化还原
学位
工程橡胶制品主要应用于国家基础设施建设,为基建工程、地下设施、桥梁隧道、地铁等起到防水、止水的作用,近年来,国家对基建的投资刺激了经济的发展,也带动了工程橡胶制品行业的发展。但是,工程橡胶行业仍然面临技术壁垒较低,行业内竞争明显,行业监管不到位,在低端产品、同类产品上扎堆,低价低质、竞争激烈等问题。ZS橡塑有限公司(以下简称ZS公司)是衡水市一家以工程橡胶制品为主的中小型民营企业,在“中国制造20
学位