【摘 要】
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配体保护的金属纳米团簇具有明确的原子结构,可以通过X射线单晶衍射、质谱等表征技术确定其结构和分子式,因此成为研究金属纳米颗粒配位化学的理想模型体系。近几十年来,铜纳米团簇备受研究者的关注,研究主要集中在铜纳米团簇的合成方法学发展、结构表征和性能展示。与多数金、银纳米团簇不同,铜与氢负离子的结合能力很强,合成铜纳米团簇时使用的NaBH4或硅烷等还原剂很容易导致氢负离子的引入,这些氢负离子也往往赋予铜
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配体保护的金属纳米团簇具有明确的原子结构,可以通过X射线单晶衍射、质谱等表征技术确定其结构和分子式,因此成为研究金属纳米颗粒配位化学的理想模型体系。近几十年来,铜纳米团簇备受研究者的关注,研究主要集中在铜纳米团簇的合成方法学发展、结构表征和性能展示。与多数金、银纳米团簇不同,铜与氢负离子的结合能力很强,合成铜纳米团簇时使用的NaBH4或硅烷等还原剂很容易导致氢负离子的引入,这些氢负离子也往往赋予铜纳米团簇一些独特的催化性能和化学反应活性。为此,本论文重点研究新型膦配体保护的含铜金属氢化物团簇的合成、结构表征（含氢负离子位置的确定）和转化化学。主要研究内容如下:1.膦配体保护的含铜金属氢化物纳米团簇的合成、结构表征及应用:合成了单膦配体保护的[Cu21（PPh3）4（Dppy）6H19]2+纳米团簇（PPh3=三苯基膦,Dppy=二苯基-2-吡啶膦）,并通过ESI-MS和X射线单晶衍射的结合使用确定其准确的分子组成和结构（包括19个氢负离子的准确位置）。进一步的电化学测试研究发现,[Cu21H19]2+团簇在H2O2检测中展示出优越的性能。2.膦配体保护的含铜金属氢化物纳米团簇的转化化学:以[Cu21H19]2+团簇为前驱体,与苯乙炔反应,获得了 Cu25（PA）17（Dppy）3纳米团簇（PA=苯乙炔阴离子）;进一步将[Cu21H19]2+团簇与苯乙炔、三苯基膦氯化钯共反应,得到了[Cu2Pd2（Dppy）4（PA）].[Cu2Pd2（Dppy）4（DPB）]共晶团簇（DPB=1,4-二苯基丁二炔）,其中DPB是转化过程中苯乙炔发生偶联反应产生的。
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