逆负载型CoO2/CuO催化剂与CuO/CeO2催化剂CO优先氧化性能及活性位的研究

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氢能被视作二十一世纪最有发展潜力的战略与清洁能源,燃料电池是氢能的理想转化装置之一,带动了储氢技术的发展,其中最典型的是质子交换膜燃料电池(PEMFC)。然而重整气中0.5-1.0vol%的CO会毒化PEMFC的电极,因此必须将原料气中CO的含量降低到100ppm以下,其中最有效的方法是CO优先氧化。作为优先氧化催化剂,CuO-CeO2催化剂以其低廉的价格、良好的CO优先氧化催化性能逐渐成为该领域的研究热点。  本论文系统研究了用于CO优先氧化的逆负载型CeO2/CuO催化剂的催化性能,考察载体CuO形貌及沉淀剂类型对逆负载型CeO2/CuO催化剂CO催化氧化性能的影响,同时还对逆负载型CeO2/CuO催化剂与典型CuO/CeO2催化剂的催化性能进行了比较,探讨了不同催化剂中各种吸附位在CO优先氧化过程中的作用。并通过XRD、H2-TPR、SEM、TEM/HRTEM、XPS、insituXRD、Raman、insituUV-VIS和N2吸附-脱附等技术对铜铈催化剂的物相结构与性能进行了表征。具体研究内容如下:  1.采用沉淀-浸渍法合成了一系列不同载体形貌的逆负载型CeO2/CuO催化剂,并在不同空速下进行了CO优先氧化反应测试。结果发现:CO优先氧化反应发生在CeO2与CuO的接触界面处;CeO2/CuO)催化剂在CO优先氧化过程中可以保持其形貌、结构与铜铈的界面周边长;二维的花瓣状CeO2/CuO催化剂有利于较大界面周边长的形成,因此具有最优的CO优先氧化活性。  2.采用逆微乳液-浸渍法制备了一系列逆负载型CeO2/CuO催化剂,考察了制备过程中不同沉淀剂对铜铈催化剂催化性能的影响。通过测试发现以urea、NaOH、TMAH为沉淀剂的CeO2/CuO催化剂在185℃之前更容易保留CeO2与CuO接触界面处的活性位,因此具有最佳的CO优先氧化活性。此外,H2可以与O2反应生成羟基基团(OH*),从而在低温段促进CO的催化氧化。  3.采用表面活性剂模板法制备了一系列CuO-CeO2催化剂,旨在对CuO/CeO2催化剂和逆负载型CeO2/CuO催化剂进行比较,探寻两类催化剂活性不同的真正原因。通过CO优先氧化活性测试及各种表征分析发现:铜铈催化剂存在两种类型的吸附位,由CuO提供的化学吸附位和由CeO2提供的氧空位,CO优先氧化的活性位位于二者的接触界面处。此外,我们还发现CuO-CeO2催化剂的组成、各组分的含量及比表面是影响其催化性能的三大要素;具有较大比表面的铈铜摩尔比为4∶1和4∶4的催化剂具有较好的抗水和二氧化碳能力。
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