P25复合材料的制备及其光催化降解DMSO性能的研究

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随着城镇现代化步伐的加快,水体污染的控制和处理一直是人类社会需要解决的重大难题之一。高级氧化工艺(AOPs)一直是一种极具吸引力的治理方法,工程纳米材料(ENM)作为多相催化剂在AOPs中的研究日益增多。以商业TiO2(P25)为代表的半导体光催化材料因其自身独特的性质,近年来被视为理想的水污染处理材料,然而因其极易复合的电子空穴对及较窄的光吸收范围限制了其应用范围。本论文以P25为基底制备复合材料,在有力降低电子空穴对复合率的同时,提高了P25的光谱响应范围。本论文的主要研究工作如下:第一,以尿素、P25为原料,分别用浸渍法和混合煅烧法制备了P25/g-C3N4复合材料,以100mg/L的二甲基亚砜(DMSO)为目标污染物检测催化剂的光催化活性,采用TEM、XRD、FI-IR、UV-Vis DRS和PL对材料进行表征。结果表明:P25很好地负载在了g-C3N4上,P25的光响应范围变宽,光催化性能提高。同时考察了材料光催化性能的影响因素:浸渍法制备的光催化剂PCN在g-C3N4加入量为50mg时,其光催化性能最佳,光照2h后对DMSO的降解率达65%;混合煅烧法制备的光催化剂PGN在原料比(m尿素:mP25)为8、煅烧温度550℃、煅烧时间3h时,其光催化性能最佳,光照2h后对DMSO的降解率达67%。第二,以石墨、浓硫酸、浓磷酸和高锰酸钾(KMnO4)为原料,用混酸法制备了氧化石墨烯(GO),经过热还原步骤,制备成还原氧化石墨烯(RGO)后,采用一步水热法制备了P25-RGO复合材料,以100mg/L的二甲基亚砜(DMSO)为目标污染物检测催化剂的光催化活性,采用TEM、XRD、FI-IR、UV-Vis DRS和PL对材料进行表征。结果表明:复合材料制备成功,并拓宽了P25的光响应范围。考察了材料光催化性能的影响因素:当还原氧化石墨烯(RGO)的加入量是25mg,水热反应温度是120℃,水热反应时间是3h时,材料的光催化性能最大,2h后对DMSO的降解率达73%。最后,对复合材料的光催化机理进行了探究。第三,在制备的复合材料P25-RGO的基础之上,利用硝酸铁溶液负载了金属离子Fe3+,采用水热法进行了制备,以100mg/L的二甲基亚砜(DMSO)为目标污染物检测催化剂的光催化活性,采用TEM、XRD和FI IR对制备的材料进行了表征。TEM图表明大量的P25负载到了层状的还原氧化石墨烯上,同时每一粒P25上都沉积了些许分散的Fe3+颗粒,证明成功制备出了复合材料。同时考察了材料光催化性能的影响因素:当硝酸铁浓度是4mM,水热反应温度是120℃,水热反应时间是3h时,材料的光催化性能最好,2h后对DMSO的降解率达77%。之后,对复合材料的光催化机理进行了探究,展示了可产生羟基自由基·OH的多种途径。
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