【摘 要】
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碳酸二甲酯（DMC）是一种绿色化学品,由于其多样的化学反应特性和独特的物理性质,被广泛应用于各种领域。甲醇与碳酸乙烯酯（EC）酯交换合成DMC的方法具有反应条件温和、毒性低、选择性高的优点。然而,传统的工业生产DMC的方法仍然使用均相催化剂,这使得反应后催化剂难以分离和重复使用。因此,设计适用于酯交换反应,性能良好、稳定的非均相催化剂具有重要的意义。同时,酯交换法联产的乙二醇存在紫外透光率不合格的
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碳酸二甲酯（DMC）是一种绿色化学品,由于其多样的化学反应特性和独特的物理性质,被广泛应用于各种领域。甲醇与碳酸乙烯酯（EC）酯交换合成DMC的方法具有反应条件温和、毒性低、选择性高的优点。然而,传统的工业生产DMC的方法仍然使用均相催化剂,这使得反应后催化剂难以分离和重复使用。因此,设计适用于酯交换反应,性能良好、稳定的非均相催化剂具有重要的意义。同时,酯交换法联产的乙二醇存在紫外透光率不合格的问题。解决了乙二醇产品的质量问题,即可在现有工业设备的基础上投入生产,提高原子经济效益,满足聚酯生产的需求。本文采用共沉淀法制备了一系列非均相复合金属氧化物催化剂,并将其应用于反应精馏塔中进行酯交换反应合成DMC。通过XRD、BET、CO2-TPD和NH3-TPD对催化剂进行了表征,结果表明,Zr-Al催化剂相较于其他催化剂具有最多的强碱性位点和弱酸性位点,酸碱位点的协同作用,使得它对DMC的合成表现出优异的催化性能。此外,还探究了各种工艺条件对EC转化率和DMC选择性的影响。在单因素实验的基础上,依据Box-Behnken实验设计原理,以回流比、进料摩尔比、空速、催化剂用量为自变量,通过Design Expert软件模拟获得了二次多项式回归方程的预测模型,并且优化了DMC的合成过程。方差分析结果表明,该回归模型对试验拟合良好,能较好地分析预测EC转化率,并得到了各因素对EC转化率的响应曲面。最佳优化条件为:回流比为5.23:1,进料摩尔比为6.05:1,空速为0.48h-1,催化剂用量为119.04m L,优化后的EC转化率为99.54%,实测值与预测值之间的相对误差较小,表明最佳优化工艺的可靠性较高。通过不同的制备方法制备了Cu/SiO2、NiO/HZSM-5和Pd/C催化剂,并将其用于催化加氢反应中,以提高乙二醇的紫外透光率。相较于其他催化剂,Pd/C催化剂表现出更好的催化性能。在温度为80℃,空速为1.8h-1,氢醇体积比为300,压力为0.5MPa的条件下,原料在波长220nm、275nm、350nm下的18.1%,68.1%,99.4%,直接提高到了产品的87.5%、99.4%和99.8%,质量完全达到了聚酯级国家标准的要求。
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