石墨烯透明电极在发光二极管中的应用

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石墨烯具有优异的光电性能和机械特性,常作为柔性透明电极应用于光电领域。当把石墨烯电极应用于发光二极管时,本征石墨烯电极具有高的方块电阻和低的功函数,常常导致器件性能较低。另外石墨烯较强的疏水性也增加了器件制备的难度,限制了它在大面积、批量生产中的应用。本论文使用掺杂和修饰的方法来降低石墨烯电极的方块电阻、提高石墨烯电极的功函数,同时改善聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)在石墨烯表面的润湿性,将单层石墨烯电极应用于有机发光二极管(OLEDs)、钙钛矿量子点发光二极管(PQD LEDs)和钙钛矿纳米晶发光二极管(PNC LEDs),探索石墨烯透明导电电极在不同类型的发光二极管中的应用潜力、存在问题和发展前景,具体研究内容如下:(1)为了降低石墨烯电极的方块电阻和提高石墨烯电极的功函数,我们用2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)对石墨烯进行p型掺杂,使石墨烯的功函数提升了0.6 eV,方块电阻降低了250Ω/sq。在制备绿光OLEDs的过程中,我们发现亲水性的PEDOT:PSS难以在F4-TCNQ修饰的石墨烯表面形成均匀的薄膜。针对这个问题,我们在PEDOT:PSS溶液中掺入适量的表面活性剂Triton X-100,明显改善了PEDOT:PSS膜层的质量。器件性能表明,使用F4-TCNQ掺杂的石墨烯制备的绿光OLED器件的启亮电压从4.1 V降低到3.0 V,最大亮度从24940 cd/m2增加到44540 cd/m2,电流效率和流明效率分别从54.4 cd/A和34.1 lm/W提升到79.0 cd/A和63.1 lm/W。(2)我们成功合成了CH3NH3PbBr3(MAPbBr3)量子点,并把MAPbBr3量子点应用于基于石墨烯电极的发光二极管中,构建了第一例石墨烯基PQD LEDs。基于第一部分的研究工作,将Triton X-100掺入PEDOT:PSS溶液中可显著改善PEDOT:PSS在石墨烯电极表面的成膜性,在此工作中我们进一步将DMSO加入到PEDOT:PSS溶液中,DMSO的加入使得PEDOT:PSS薄膜发生相分离,形成了纳米纤维状的PEDOT导电通道。此共掺的修饰策略可同时改善PEDOT:PSS膜层的质量和电导率。我们系统地研究了两种添加剂的不同掺杂浓度对PQD LEDs器件性能的影响,最佳器件的电流效率和外量子效率分别为2.12 cd/A和0.67%,相比于参比器件分别提升了4.4倍和3.8倍。(3)我们合成了FA0.8Cs0.2PbBr3纳米晶,并把FA0.8Cs0.2PbBr3纳米晶应用于石墨烯基发光二极管中,构建了第一例石墨烯基PNC LEDs。为了提高器件的性能,我们使用Triton X-100和DMSO协同改性的PEDOT:PSS作为空穴传输层,得到了高效的绿光PNC LEDs,器件的电流效率和外量子效率分别为11.37 cd/A和2.58%,相比于参比器件分别提升了7.4倍和7.3倍。本论文通过使用F4-TCNQ对石墨烯进行p型掺杂成功提高了石墨烯的功函数,使用Triton X-100和DMSO协同改性PEDOT:PSS溶液显著改善了其在石墨烯电极表面的成膜性和导电率。基于经过改性的石墨烯电极和PEDOT:PSS溶液成功制备了石墨烯基OLEDs、PQD LEDs和PNC LEDs,并提高了发光器件的整体性能水平。我们首次将石墨烯电极应用于PQD和PNC LEDs领域,为未来柔性PQD/PNC LEDs的研究提供了一些参考。
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