【摘 要】
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水中难降解有机污染物由于其具有毒性、致癌性和生物累积性等特点,对人类健康和生态系统构成了极大的威胁。在众多有机污染物处理的化学方法中,过硫酸盐高级氧化技术（SR-AOPs）作为一种新型的污水处理技术近年来受到了国内外研究人员的广泛关注。Fe是自然界中广泛存在的过渡金属元素,具有丰度大、无毒,环境友好等特点。因此,将Fe基催化剂应用于SR-AOPs拥有良好的前景。然而,目前大多数Fe掺杂g-C3N4
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水中难降解有机污染物由于其具有毒性、致癌性和生物累积性等特点,对人类健康和生态系统构成了极大的威胁。在众多有机污染物处理的化学方法中,过硫酸盐高级氧化技术（SR-AOPs）作为一种新型的污水处理技术近年来受到了国内外研究人员的广泛关注。Fe是自然界中广泛存在的过渡金属元素,具有丰度大、无毒,环境友好等特点。因此,将Fe基催化剂应用于SR-AOPs拥有良好的前景。然而,目前大多数Fe掺杂g-C3N4材料都是通过在溶液中混合铁盐和单一g-C3N4前驱体,经干燥和高温煅烧的方法制备得到较大的块状材料,这就可能导致大量活性位点被掩盖。此外,还有研究人员通过引入浓的强酸制备得到了Fe掺杂薄层g-C3N4催化剂,但其制备过程复杂。因此,探索Fe掺杂g-C3N4的简易合成策略以进一步提高其在环境修复应用中活化PMS的能力是非常有必要的。基于上述课题背景和研究思路,本文开展的研究内容如下:（1）采用硫脲作为造孔剂和铁元素分散剂,三聚氰胺为氮化碳前驱体,硝酸铁为铁源,通过固相研磨和煅烧相结合的方法制备了一系列不同Fe掺杂量的多孔g-C3N4催化剂（x Fe-CN）,通过XRD、FT-IR、XPS、HR-TEM和BET等测试对催化剂进行表征。结果表明:硫脲和Fe的引入使得层状g-C3N4转变为三维网状多孔结构,其比表面积也得到了一定的提升。（2）以2-仲丁基-4,6-二硝基酚（DNBP）为目标污染物,对所制备催化剂活化PMS氧化降解DNBP的性能以及反应机理进行了探究,同时考察了不同反应因素对该反应过程的影响,探究了其最佳降解条件。结果表明:x Fe-CN材料作为PMS非均相催化剂具有优异的反应活性和良好的循环稳定性;随着Fe含量增加,催化剂活化PMS性能先提升后下降,其中12.5%Fe-CN表现最佳;在室温条件下,其最佳降解条件为催化剂用量0.3 g/L,PMS浓度0.6 g/L,初始p H=5.5;DNBP的氧化降解过程包括自由基(·OH和SO4·-)和非自由基(Fe IV=O)两种途径。（3）考虑到单一g-C3N4自身为良好的光催化剂以及光照可以活化PMS,故选用500W氙灯模拟太阳光,DNBP为目标污染物,对所制备的x Fe-CN材料光降解DNBP及光协同活化PMS降解DNBP的性能进行了综合评价并提出了相应的反应机理。结果表明:所制备催化剂光催化降解DNBP的效果较差,而在光激发条件下,其PMS活化性能显著提升;高分散Fe的掺杂可明显调变g-C3N4的电子结构,改善其光吸收性能,使其在活化PMS过程中可以利用波长更长的可见光;与无光条件下活化PMS过程不同的是,在此过程中,除了·OH和SO4·-活性氧自由基以外,h+发挥着更为重要的作用。
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