【摘 要】
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无论是石油化工和精细化工,碳氢化合物的氧化,具有十分重要的地位,因此寻求高效烃氧化催化剂和氧化方法,这是一个非常有趣和具有挑战性的课题。甲苯液相氧化的反应过程是一种
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无论是石油化工和精细化工,碳氢化合物的氧化,具有十分重要的地位,因此寻求高效烃氧化催化剂和氧化方法,这是一个非常有趣和具有挑战性的课题。甲苯液相氧化的反应过程是一种绿色环保的生产工艺。甲苯液相氧化反应条件温和,收率较高,在使用固体催化剂的条件下,有着重要的研究意。本论文旨在液相条件下,将分子氧作为氧化剂,使用不同的催化体系对甲苯的液相氧化反应进行研究,主要是通过如下几个方面探索研究:(1)以甲苯为原料,在无溶剂条件下,以分子氧为氧源,论文考察了由不同金属与碳酸钾协同催化甲苯选择性氧化制备苯甲醛。虽然甲苯转化率较低,但有一个更好的苯甲醛的选择性。通过条件优化,甲苯的转化率达到5.1%,苯甲醛和苯甲醇共同的选择性为100%,其中的苯甲醛选择性为59.2%。(2)研究设计了一系列的锰氧化物负载SBA-15催化剂,用固体紫外可见光谱、X-射线衍射、光电子能谱对催化剂的结构进行了表征,通过优化反应条件,甲苯的转化率可达20.1%,其中,苯甲酸的选择性为76.5%,苯甲醛的选择性为12.2%。(3)本论文研究了以SBA-15为载体,制备了一系列不同负载量的OMS催化剂,当OMS与SBA-15的质量比为0.5:1时,催化效果最佳,通过优化反应条件,当催化剂用量为0.1g,在180℃下反应3h,甲苯的转化率可达26.3%,苯甲酸的选择性为83.9%。研究表明,随着反应时间的增加可以提高苯甲酸的选择性。
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