微尺度下氢气/甲烷的预混合燃烧特性及催化反应的影响因素研究

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随着微型机械装置和设备的蓬勃发展,对其动力供给部分的需求越来越大,提高供能部分能量密度及稳定性方面的工作成为能源领域的关注热点和研究重点。基于碳氢燃料燃烧的微动力系统在能量密度和体积方面具有显著的优势,但也存在壁面热损高、可燃混合物的驻留时间短、容易发生壁面淬熄等问题。将催化燃烧技术应用于微尺度燃烧器中能够显著改善燃烧特性,包括拓宽可燃极限、提高燃烧稳定性、提高燃烧效率、降低点火难度和减少污染物排放等。为了厘清复杂的微催化燃烧过程,准确的揭示微尺度下催化反应与气相反应之间的相互作用关系至关重要。有助于更准确的理解催化燃烧的原理和机制,为催化燃烧的应用提供更充分的理论基础。因此,本文在结合国内外催化燃烧研究现状的基础上,针对微尺度下氢气/甲烷的预混合燃烧特性及催化反应的相关影响因素进行了实验和数值模拟研究,主要研究内容和成果如下:
  (1)搭建微尺度催化燃烧可视化实验平台,分别采用氢气/氧气和氢气/空气作为可燃混合气,通过固定混合气流量、改变混合气当量比的方法,观察到了两种反应类型及其转变过程,即耦合反应与纯催化反应相互转变的现象。通过结合实验中氢气/氧气以及氢气/空气燃烧过程的直观现象和激光诱导荧光测试平台(PLIF)对通道内OH自由基的检测判断出通道内的反应类型。
  (2)采用数值模拟的方法对催化反应过程及反应热传递路径进行了分析。通过基元反应速率和催化反应释热的对比,发现在本文的工况下氢气的吸附反应是氢气/氧气催化反应过程中主要的放热基元反应,而H(s)和O(s)的表面反应是甲烷/氧气催化反应过程中主要的放热基元反应。研究结果表明,由于在耦合反应中气相反应占据主要地位,并且耦合反应中的催化反应强度低于纯催化反应,导致在两种反应类型下燃烧室的壁面温度分布、内部流场以及热量传递路径均存在差异。此外,纯催化反应时催化面上的反应区域更大,壁面温度更加均匀。
  (3)在实验工况的基础上,采用数值模拟的方法分析了氢气/氧气气相反应主要产物(OH,O,H2O)以及甲烷/氧气气相反应主要产物(OH,O,CO,H2O,CO2)对催化反应的影响。研究发现OH对氢气/氧气催化反应强度的影响较小,但通过促进H2的吸附反应,可以提升燃烧室的反应热和燃料转化率;中间产物O占据了更多的活性空穴,阻碍了燃料气体的吸附反应以及表面组分的相互反应,导致催化反应减弱;最终产物H2O同样会导致催化反应强度减弱;综合分析发现氢气/氧气气相反应对催化反应以抑制作用为主。在甲烷/氧气催化反应中,中间产物OH和O起到提升催化反应强度,增加反应热的作用,但会降低甲烷的转化率;中间产物CO和最终产物H2O、CO2均使催化反应强度减弱、反应热减少,对催化反应起抑制作用;其中H2O的含量更低,但抑制作用更显著,表明热释放主要由氢元素相关的化学反应链提供;并经过综合分析得到甲烷/氧气气相反应对其催化反应同样以抑制作用为主。
  (4)采用数值模拟的方法研究了直通道内催化反应对近壁面流动的影响。发现微通道内的纯催化反应在一定条件下会影响混合气体的流动状态,使通道后部的流场在高度方向出现波动,不稳定的流场导致不均匀的催化反应。得到了不稳定现象的临界雷诺数范围为650-1100,小于常规向湍流转变的临界雷诺数。通过改变参数当量比、催化反应初始位置、混合气进口温度以及有无气相反应,分析了影响催化反应及流动稳定性的主要机制。得到影响微尺度下催化燃烧和催化反应临界雷诺数的两个主要因素是内壁面的对流换热方向和强度以及流动边界层的厚度。
  (5)通过实验和数值模拟研究了具有不同热物性壁面的微燃烧器中纯催化反应的反应特性。分别考察了外壁面对流换热系数、壁面导热系数、壁面热容对催化反应的影响。发现燃烧室壁面热阻的增大有利于提升催化反应强度,提升燃料转化率,扩宽反应极限,但随着热阻和进口流速的增加,壁面热阻产生的影响减弱。具有较高热容量的壁面可以提高催化反应的稳定性。在此基础上提出了一种新型燃烧器设计的指导方法。通过在壁内嵌入高导热率材料以改善燃烧器壁内的传热条件,得到了更均匀的壁面温度和更高的壁面辐射能。
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