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当今,电磁波在无线通讯领域占据了主导地位,渗透进人类生活的方方面面,造福人类的同时,电磁辐射已然成为了一种新型的“隐形杀手”,不仅对电子产品的正常使用造成影响,还会危害人体健康。传统的电磁防护材料已无法应对当前多元且复杂的电磁环境,因此研究新型电磁防护材料变得尤为迫切。随着石墨烯的发现,二维纳米材料由于其独特的微观结构与理化性质,在电磁防护材料领域表现出优异的性能与广阔的应用前景。近年来,作为一种新兴的类石墨烯二维材料,MXene具有大比表面积、丰富的表面官能团等结构特点,在电磁防护材料领域倍受青睐。虽然石墨烯和MXene被认为是一种极为适合应用于电磁防护领域的二维新材料,但是在制备电磁防护复合材料过程中,存在片层分散不均匀、易于团聚以及阻抗失配等问题,导致复合材料在制备、结构调控和性能提升方面存在着严重的挑战。在本论文中,我们首先介绍了电磁防护材料的分类及发展历程,分别概述了吸波材料与电磁屏蔽材料的理论知识及设计准则,并综述了石墨烯与MXene的合成、结构和性质以及它们在电磁防护材料领域的应用。针对目前石墨烯和Ti3C2Tx MXene(简称为MXene)存在的上述问题,本文在调研国内外文献工作的基础上,从材料制备方法出发,通过组分调控与结构设计,提出了制备高性能电磁防护复合材料的技术方案,研究内容如下:(1)针对石墨烯高导电性导致的阻抗失配问题,首先利用无机盐模板法制备了一种三维多孔网络结构的石墨烯复合材料,实现了镍纳米颗粒在石墨烯片层上的均匀负载。随后,通过改性的St(?)ber法在镍颗粒表面进行了不同厚度的二氧化硅层包覆,形成了核壳结构。最后,对石墨烯进行了氮掺杂。通过上述复合材料的结构与组分设计,显著改善了复合材料的阻抗匹配特性,大幅提升了电磁波能量的衰减能力。当以15 wt.%的填料含量加入石蜡中后,复合材料的最小电磁波反射损耗值可达到-71.13 d B(频率:13.76 GHz;厚度:2.46 mm),且有效吸收带宽为7.04 GHz(10.96 GHz-18 GHz)。(2)为了解决MXene高导电性导致的阻抗失配问题,首先采用改性的St(?)ber法对MXene的表面进行二氧化硅包覆,并研究了其微结构演变过程。结果表明,由于MXene边缘处具有丰富的活性位点,硅源单体会优先从MXene边缘处聚集成核生长为二氧化硅,并在MXene边缘处富集,最终形成独特的核边纳米板状结构,有效地避免了MXene片层间的团聚。这种独特的核边结构赋予了MXene@SiO2丰富的界面极化弛豫类型,改善了其阻抗匹配特性,从而表现出优异的吸波性能。样品的最小反射损耗值在17 GHz时为-52.9 d B,比强度值为-55.68d B mm-1,有效吸收带宽为4.9 GHz(13.1-18 GHz),厚度仅为0.95 mm。(3)在合成MXene@SiO2材料的基础上,将可单分散的MXene@SiO2作为吸波功能结构单元应用到高分子聚合物PEDOT:PSS中,通过冰模板法合成了具有有序层状多孔结构的PEDOT:PSS/MXene@SiO2泡沫复合材料,并且实现了MXene@SiO2和PEDOT:PSS的均匀复合。研究结果表明,随着复合MXene@SiO2含量的增加,其结构逐渐向多尺度结构演变,吸波性能也相应发生变化。当MXene@SiO2复合量为53.57 wt.%,可调控厚度范围为2.2-3.2 mm时,其最小反射损耗值均小于-30 d B,意味着超过99.9%电磁波被吸收。其中,当吸波体厚度为2.77 mm时,该泡沫复合材料表现出优良的吸波性能,在10.95 GHz处其最小反射损耗值达-58.58 d B,有效吸收带宽为3.57 GHz,几乎覆盖整个X波段。(4)在研究MXene复合粉体的基础上,开展了块体MXene复合材料的研究。以MXene作为第二相,通过放电等离子体烧结(SPS)制备了MXene/聚苯胺(MXene/PANI)块体材料,并探索了结构和屏蔽性能之间的构效关系。研究结果表明,随着MXene含量的增加,复合材料在微观上逐渐演变为层层堆叠结构,此结构有利于增强电磁波在材料内部的多重反射损耗。在复合材料中,MXene不但可提高材料的导电性从而增强材料的导电损耗,而且MXene表面丰富的官能团还可以增强材料的偶极子极化损耗。当MXene复合量为40 wt.%时,MXene/PANI复合材料的屏蔽效能最好,在8.2-12.4 GHz范围内达到~24 d B,满足商业应用标准。