【摘 要】
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随着化石能源的开发利用,CO2的过度排放问题愈发严重,不仅造成了温室效应,导致全球变暖海平面上升,还带来了气候变化等一系列问题,严重危害了人类的生存环境。CO2加氢制备C2+烃类技术作为解决能源短缺和温室效应的主要技术手段之一,在研究中越发完善,具有非常大的工业化潜力。针对传统热催化CO2加氢催化剂价格昂贵和反应条件苛刻的限制,本论文以开发廉价高效催化剂、同时降低反应热耗为目的,利用类普鲁士蓝（P
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随着化石能源的开发利用,CO2的过度排放问题愈发严重,不仅造成了温室效应,导致全球变暖海平面上升,还带来了气候变化等一系列问题,严重危害了人类的生存环境。CO2加氢制备C2+烃类技术作为解决能源短缺和温室效应的主要技术手段之一,在研究中越发完善,具有非常大的工业化潜力。针对传统热催化CO2加氢催化剂价格昂贵和反应条件苛刻的限制,本论文以开发廉价高效催化剂、同时降低反应热耗为目的,利用类普鲁士蓝（PBA）为前驱物,通过热煅烧和还原处理,优化制备了系列含有氧化物、金属/氧化物、合金等组成的过渡金属基催化剂MFe-x（M=Ni、Co、Cu,x表示还原温度）,并探究了光热协同催化CO2加氢性能和催化作用机理。发现金属/氧化物催化剂具有最优的C2+烃产物选择性;结合多种表征技术,揭示了金属和氧化物良好的界面效应是促进CO2→CO→C2+反应进行的关键。该论文首次将PBA衍生物用于光热协同催化CO2加氢领域,为过渡金属基催化剂的设计合成提供了新的选择。研究内容如下:1.采用共沉淀法制备出Ni-Fe PBA前驱物,通过在空气中热煅烧和不同温度下氢气还原处理,获得了含有氧化物、金属/氧化物、合金等不同组成的催化剂Ni Fe-x,并对其光热协同催化CO2加氢性能进行评价。XRD、XPS、M（?）ssbauerr等表征结果表明了催化剂组成随还原温度的变化规律。在间歇式光热协同催化条件下,催化剂组分为金属/氧化物异质结的Ni Fe-300具有最佳催化性能,其C2-4烃类选择性可达38.63%;在连续流动反应体系中C2-4烃类选择性也可达到23.9%。通过原位红外测试,揭示了CO2加氢生成C2-4烃类的反应是通过逆水煤气反应（RWGS）和费托合成（FTs）结合的途径进行的。原位XPS结果与长时间连续流动反应验证了产物选择性与催化剂中金属、氧化物比例的关系:随着Ni Fe-300中金属成分的增加,C2-4烃类选择性逐渐降低。2.同样使用共沉淀法制备出Co-Fe、Cu-Fe PBA前驱物,经空气中热煅烧和不同温度下氢气还原处理过程得到了一系列含有金属/氧化物的催化剂Co Fe-x和Cu Fe-x,并进行了光热协同催化CO2加氢性能测试。通过XRD、TEM等表征方法,揭示了还原过程中温度对金属、氧化物比例的影响,发现不同的金属之间相互作用不同,还原得到的产物（金属或合金）也有所差异。Cu Fe-x在连续流动反应体系的催化性能测试中表现出较高的CO活性,其产率最高可达15mmol g-1h-1,可继续用于FTs生产C2+烃类。此外,Cu Fe-x催化剂活性测试中甲醇的出现表明PBA衍生物在CO2加氢领域将会拥有更多的可能性。
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