【摘 要】
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在科学技术迅猛发展的今天,许多污染性的无机金属离子在工业生产、运输、使用和处理的过程中都不可避免的被释放到了水环境中。如水体中的U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)都是以典型的污染性无机金属离子形态存在,均具有毒性高、难降解、易富集等特性,引发了各种各样的污染问题,对生态环境造成了严重的负面影响。含硫(S(-Ⅱ))铁基磁性材料具有较强的还原性与良好的磁性,能够在吸附还原U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)离子的同时,实现从水体中
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在科学技术迅猛发展的今天,许多污染性的无机金属离子在工业生产、运输、使用和处理的过程中都不可避免的被释放到了水环境中。如水体中的U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)都是以典型的污染性无机金属离子形态存在,均具有毒性高、难降解、易富集等特性,引发了各种各样的污染问题,对生态环境造成了严重的负面影响。含硫(S(-Ⅱ))铁基磁性材料具有较强的还原性与良好的磁性,能够在吸附还原U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)离子的同时,实现从水体中的高效磁分离。因此,本文制备了 Fe3O4@MoS2(F@M)、MoS2@Fe3O4(M@F)和 Fe3S4 三种典型含硫铁基纳米材料,采取多种表征手段对材料的组成结构和界面特性进行了表征分析。选取Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)作为污染性的金属离子代表,系统的考察了不同时间、温度、pH、离子强度等环境因素对Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)去除量的影响,实现了含硫(S(-Ⅱ))铁基材料对水体中U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)的高效去除。通过表征分析并结合批试验,得出U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)在水环境体系中的迁移行为和还原/吸附去除机制。本文主要研究成果和创新点如下:(1)通过一种新型的环保方法合成了两种新颖的磁性核-壳F@M和M@F复合材料,并用于去除Cr(Ⅵ)。结果表明,F@M和M@F都具有较高的饱和磁化强度值(F@M为43.2 emu/g,M@F为49.9emu/g),较大的Cr(Ⅵ)饱和吸附容量(324.3 mg/g F@M,290.2 mg/g M@F,pH 5.0 和 298 K),较高的 Cr(Ⅵ)去除效率(F@M或M@F对Cr(Ⅵ)的去除均可在90分钟内达到平衡)和高再生性能(连续五个吸附/解吸循环后F@M和M@F的去除能力未产生显著降低)。在F@M和M@F的表面上发生了从Cr(Ⅵ)到Cr(Ⅲ)的化学还原,并且二价硫和亚铁离子的协同还原提升了 F@M对Cr(Ⅵ)的去除。(2)通过批实验结合光谱技术详细研究了花朵状硫铁矿(Fe3S4)微晶对阳离子型U(Ⅵ)和阴离子型Cr(Ⅵ)的协同去除。在pH=5.0和298 K时,Fe3S4对U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)离子的去除量分别为423.0 mg/g和231.3 mg/g。对比单独去除U(Ⅵ)或者Cr(Ⅵ),U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)的同时去除提升了对U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)的去除能力,去除量分别增加到505.4mg/g和274.1 mg/g。XPS,拉曼和XRD分析表明,Fe3S4对U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)的协同去除机理归因于:(1)Fe3S4微晶可以通过其不同的官能团吸附U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)离子。这之中,硫化物官能团主要与U(Ⅵ)离子络合,而氧官能团主要与Cr(Ⅵ)离子络合;(2)Fe3S4同时去除U(Ⅵ)阳离子和Cr(Ⅵ)阴离子可以增强彼此的静电吸引;(3)Fe3S4中的Fe(Ⅱ)和S(-Ⅱ)还原成分可以将U(Ⅵ)和Cr(Ⅵ)离子还原为毒性较小且络合能力较强的U(Ⅳ)和Cr(Ⅲ)。Fe3S4上Cr(Ⅵ)的电子接受能力强于U(Ⅵ)。这项工作对于了解阳离子U(Ⅵ)和阴离子Cr(Ⅵ)在Fe3S4上的协同去除机理,以及Fe3S4纳米材料在去除有毒金属离子(尤其是废水中的阳离子和阴离子)方面的应用具有重要意义。
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