二维材料是厚度仅为单层或多层原子的晶体材料。在这种材料中,电子可以自由地在二维平面中移动,而在第三方向上的运动受限制。二维材料首次发现于2004年,Manchester大学的Geim小组成功分离单原子层厚度的石墨材料——石墨烯(graphene)。自发现石墨烯以来,二维层状碳材料就一直是材料研究的核心焦点。除石墨烯外,研究者们还陆续研发了几种类石墨烯的同素异形体;迄今为止,其中有几种已经能够在实验中合成,部分已用于光伏,半导体,电极和生物监测等应用中。因此,对碳的二维同素异形体的搜索与研发具有非常积极的工业意义与物理意义。但目前尚缺乏对新型的二维碳材料理论性的系统探索。本论文在“材料基因组”的框架下,对二维碳的同素异形体整个构型空间进行理论性、系统性地探索,寻找热力学稳定的二维碳材料,并丰富相关的计算材料数据库。新材料结构预测的传统方法或基于数据库的数据挖掘,或基于全局优化,而这些方法都有其各自的局限性。本文使用了一种新方法—空间采样方法,评估理论提出的平面碳同素异形体实验实现的可能性。同素异形体在构型空间中的出现频率(frequency of occurrence)可衡量其在实验中的可实现性;出现频率可以通过构型空间的采样实现,其物理含义是势能面局部最小值对应的吸引盆的大小。本论文以二维碳同素异形体(即类石墨烯结构)为研究对象,其发生频率由三个步骤确定:首先,使用基于拓扑几何的晶体结构生成器生成6840个随机平面二维碳结构;然后,使用密度泛函理论计算对这些结构进行结构优化;最后,通过合并相同的结构,找到了1662个结构不等价的同素异形体,并得到出现频率高的同素异形体。通过绘制出现频率与总能量的关系图,提出了两个尚未合成的同素异形体,即T-graphene和OP graphene-Z。根据最近提出的可合成性标准,将其形成焓与2D非晶石墨烯的形成焓进行比较,发现OPG-Z具有更高的合成可能性。此外,还分析了出现频率与几何结构之间的关系,显示出对平面碳密度和平均碳-碳键长的强烈依赖性,但对空间群和平均配位数的依赖性很小。通过将这些平面结构特征与单原子结构采样的结果进行比较,我们表明,在探索高维结构空间时,在低维结构空间中找到的规则可能会提供一些指导。我们的结果为二维类石墨烯同素异形体的合成提供了一些启示。