【摘 要】
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共价有机框架（Covalent Organic Framework,COF）作为一种新兴材料被广泛应用于半导体、能源储存、光电材料等领域。其中全共轭的COFs在光、电、磁等应用中具备更大的优势。但目前全共轭COFs大多是二维COF,三维COF例子较少,其原因在于三维完全π共轭连接体的缺乏,限制了全共轭三维COF的设计与合成。理论上全共轭三维COF与同类二维COF相比具备网状结构、更大比表面积和更多
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共价有机框架（Covalent Organic Framework,COF）作为一种新兴材料被广泛应用于半导体、能源储存、光电材料等领域。其中全共轭的COFs在光、电、磁等应用中具备更大的优势。但目前全共轭COFs大多是二维COF,三维COF例子较少,其原因在于三维完全π共轭连接体的缺乏,限制了全共轭三维COF的设计与合成。理论上全共轭三维COF与同类二维COF相比具备网状结构、更大比表面积和更多开放位点等优势,所以性能会更好。因此本论文设计了一种新的三维共轭连接体,并进一步合成了一种完全共轭三维COF。1、本文设计合成了一个马鞍状全噻吩连接的配体COTh Th-CHO,该配体是三维π共轭构筑单元,可用于全共轭三维COF的合成。此外,我们进一步用溶剂热法将配体COTh Th-CHO与对苯二胺（DAB）通过席夫碱缩聚反应合成了完全共轭的三维共价有机框架材料BUCT-COF-11。经过一系列的表征和分析,表明BUCT-COF-11具备高结晶性和高热稳定性。BUCT-COF-11的成功合成开阔了研究者们设计完全共轭三维共价有机框架材料的思路。2、本文还测试了BUCT-COF-11的电化学氧还原反应（ORR）性能,其半波电位达到0.72 V。然后将BUCT-COF-11作为阴极材料组成锌空气电池,电池功率密度在0.42 V处达到0.172 W cm-2,这是首次将全共轭三维COF材料应用在锌空气电池上。该锌空气电池在5 m A cm-2电流密度下工作60 h,电池电压衰减仅1.3%,证明BUCT-COF-11具有优异的稳定性。BUCT-COF-11的合成推动了完全共轭三维共价有机框架材料在电催化领域的发展,促进了无金属ORR催化剂的开发。
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