基于复合量子点薄膜的荧光pH传感器的研究

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pH值是水溶液最重要的物理化学参数之一,也是衡量生理活动,化学反应和水体环境的重要指标,异常的pH变化通常预示着化学反应失败、水体环境污染和疾病发生等情况的出现。因此,pH值的监测一直以来都是工农业生产、环境保护和生物医学等领域的核心工作之一。目前,研究得较多的是基于荧光分子或纳米晶的荧光pH传感器,通过利用其表面修饰的荧光素分子随pH敏感的荧光特性进行工作,但胶体颗粒性能的稳定性和重复利用率也受到荧光素分子的泄露和荧光淬灭等缺陷挑战。为此,本文设计一种新型的荧光pH传感器,其结构主要由LED激发层,无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)量子点/聚苯乙烯荧光薄膜层和由溴麝香草酚蓝(BTB)/水凝胶HydroMedD4pH敏感探针分子层三部分组成。该器件工作时首先由LED激发层发出的短波长光激发荧光薄膜层,随后激发的荧光会被pH敏感探针分子层选择性的吸收,其透过的荧光信号变化即可以反映出溶液pH的值。本文的主要研究内容及结果如下:1.全无机钙钛矿量子点的合成及光学性能研究。首先采用高温油相法分别制备出吸收峰为407 nm的CsPbCl3,510 nm的CsPbBr3和677 nm的CsPbI3量子点,以此为基础再结合离子交换法制备出发光在417-714 nm波段的CsPbX3(X=Cl,Br,I)荧光量子点。研究了温度、溶剂对CsPbBr3光学性能的影响,结果表明在0-80℃范围内,温度越高,CsPbBr3量子点荧光效率越低。同浓度下,溶剂极性越低,CsPbBr3量子点分散性越好,量子点荧光性能越好,而极性为0.06的正己烷是全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)量子点最佳良溶剂。同时发现CsPbI3量子点在空气环境下的不稳定,荧光强度随着时间逐渐降低至荧光淬灭。2.全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)量子点/聚合物复合薄膜的制备及光学性能研究。分别研究了 CsPbX3(X=Cl,Br,I)量子点与聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)复合薄膜和聚苯乙烯(PS)复合薄膜的制备及光学性质。发现了两种复合薄膜都有一定的耐酸碱性,其中PS对量子点有很好的隔绝水氧和荧光保护作用,而PMMA却有对量子点会产生荧光削弱和荧光蓝移的效果,特别是CsPbI3量子点产生严重的荧光淬灭效应。3.溴麝香草酚蓝(BTB)/水凝胶HydroMed D4复合薄膜基于pH变化的光学吸收特性研究。结果表明BTB的吸收峰位与其浓度有关,而该峰位处的吸收强度与溶液pH相关,其中3.25 μmol/LBTB吸收峰在431nm处,在pH=3-7范围内随着pH的增大,吸收强度减小,浓度为0.49 μmol/L的BTB的吸收峰在617 nm处,在pH=8-12范围内随pH的增大,吸收强度增大。而复合薄膜溶液中BTB浓度为0.011 mmol/mL时,吸收峰在415 nm处,在pH=3-7内随着pH的增大吸收强度减小;复合薄膜溶液中BTB浓度为0.01 mmol/L时,吸收峰在635 nm处,在pH=8-11内随pH的增大,吸收强度增大。4.荧光pH传感器的构建及传感性能测试。通过研究荧光信号变化与pH的传感关系,得出pH=3-7时的荧光pH线性关系和pH=8-11时的荧光pH线性关系,该相互关系可以初步实现3-11范围pH的检测。
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