【摘 要】
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能源问题和环境问题一直是近些年来的关注热点,世界各国致力于新能源的开发和利用。氢能因为能量密度高,无污染,可再生等优点,被认为是未来最有发展前景的能量载体。电解水制氢因为制备的氢气纯度高,技术相对比较成熟受到广泛青睐,但是工业上电解水制氢电压(1.8-2V)比理论上的电解水电压(1.23V)高很多,造成了极大的能量损失,能量损失主要来源于阴阳极催化剂的过电位。众所周知,贵金属Pt及其化合物是很好的
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能源问题和环境问题一直是近些年来的关注热点,世界各国致力于新能源的开发和利用。氢能因为能量密度高,无污染,可再生等优点,被认为是未来最有发展前景的能量载体。电解水制氢因为制备的氢气纯度高,技术相对比较成熟受到广泛青睐,但是工业上电解水制氢电压(1.8-2V)比理论上的电解水电压(1.23V)高很多,造成了极大的能量损失,能量损失主要来源于阴阳极催化剂的过电位。众所周知,贵金属Pt及其化合物是很好的析氢催化剂,但是其过高的成本限制了它的应用,因此开发高效,低成本,稳定性好的非贵金属析氢催化剂对于电解水制氢工业有很重要的意义。过渡金属/金属氧化物(金属氢氧化物)异质结催化剂有堪比Pt的催化活性,金属有合适的氢吸附自由能,金属氧化物(氢氧化物)可以促进水的分解及中间产物的脱附,将二者结合可以获得高效的电解水析氢催化剂。但是,目前对金属/金属氧化物(氢氧化物)异质结催化剂的界面调控研究还很缺乏,而且金属/氧化物(氢氧化物)催化剂在长期测试中,氧化物会被还原为金属,导致催化剂失活。本论文以制备出高效稳定的基于非贵金属的析氢催化剂为目的,以电沉积的镍纳米片为基础,通过三种不同的手段调控氧化物的分布,获得了蠕虫状Ni/NiO析氢催化剂,其在碱液中有优异的催化活性。NiO弥散分布在镍纳米片上,增加了金属和氧化物的界面,提供了更多的活性位点,而且这种结构将界面完全暴露在电解液中,有利于界面和电解液充分接触,促进了电荷转移。之后,为了增加蠕虫状Ni/NiO的稳定性,通过表面氧化物掺杂的方式,在蠕虫状Ni/NiO表面掺杂Fe,获得了高效稳定的析氢催化剂。Fe的掺杂减缓了NiO被还原的速度,因此大幅度地增加了稳定性。对制备的Ni/NixFe1-xO样品进行了详细的电化学及组织结构表征,当电流密度为10mA/cm2时,析氢过电位只有68mV,在10mA/cm2条件下恒流测试10h,过电位只增加9mV,其性能优于目前国内外报道的大部分基于非贵金属的平面催化电极。Ni/NiO活性衰减主要是NiO被还原造成的,因此在NiO中掺杂还原电位更负的金属,可以阻止还原或减缓还原的速度。
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