高分子复合材料在军工、商用领域发挥着重要的作用,但普遍存在界面结合效果不理想的问题,传统复合材料已经不能满足人们日益增长的需求。石墨烯拥有独特的六角网状平面结构和极佳的物理化学性能,是一种理想的无机填料,对其进行功能化处理,之后与聚合物基体复合得到性能(力学、热学等)优异的材料已经成为研究的热点。本文以石墨为原料,采用化学氧化法对石墨进行氧化,进一步超声剥离制得氧化石墨烯(GO),再将GO用茶多酚(TP)进行改性,之后制备了茶多酚改性石墨烯(TPG)/羧基丁腈橡胶复合材料和TPG/环氧树脂复合材料。主要内容如下:(1)采用天然茶多酚(TP)分子对GO进行接枝改性,利用溶液共混的方法成功地制备出TPG。初步探讨了TP接枝GO的机理,即GO的环氧基开环与TP的酚羟基脱水缩合,形成强烈的分子间作用。之后,改变TP接枝GO的条件(比例、温度、时间),对得到的一系列样品进行了结构表征,进一步研究了接枝修饰的过程。(2)将不同粒径的石墨和改性石墨烯加入到羧基丁腈橡胶基体中,以增强橡胶的力学、电学、热学等性能。结果发现,随着石墨添加量的不断增加,橡胶复合材料的拉伸强度先增后减;将GO及TPG加入到橡胶基体中,复合材料的拉伸性能获得了更好的提升。经材料的动态热机械测试发现,添加TPG后橡胶的玻璃化转变温度从-20.8℃增加到-16.5℃,交联度得到显著的增加。TPG对于羧基丁腈橡胶导电、导热性能的提升也有较好的改善效果。(3)采用热固化成型的方法制得TPG/环氧树脂复合材料,研究了树脂复合材料的热稳定性、力学和电学性能。在复合材料中,TPG与树脂基体间存在强烈的氢键相互作用,使得材料的各项性能均有较大的提升。当加入少量TPG时,环氧树脂复合材料的拉伸强度达到59.85 MPa,较纯环氧树脂提高了13.5%,同时断裂伸长率提高了69.1%;复合材料的热稳定性有了较大的提升,同时复合材料的电阻率降低了五个数量级。