随着经济的高速发展,工业化生产的不断增加扩大,人类对自然资源的过度开发和利用,使挥发性有机化合物（Volatile Organic compounds,VOCs）的排放日益严重。VOCs种类繁多、易挥发,许多VOCs具有高光化学反应性,容易成为大气层中臭氧和细颗粒物的前驱体,还有许多VOCs具有致病性,在污染环境的同时,给人类的健康生活带来危害。因此VOCs的减排成为目前环境大气污染治理的重要课题。低温等离子体（Non-thermal plasma,NTP）作为一种有效降解VOCs的新兴技术,因其设备结构简单,响应速度快,适用性强,并可以常温常压下运行等优点在VOCs治理领域得到广泛的重视和研究。然而单一的NTP技术在实际处理VOCs的应用中,还存在能耗相对较高、副产物较多、不能完全氧化降解等不足之处。利用等离子体催化协同降解VOCs,成为有效解决上述等离子体应用不足之处的有效方法。虽然等离子体催化协同降解VOCs的研究取得长足的进步,然而目前在催化剂优化,催化剂支撑载体选择,催化剂与等离子体协同的机理等方面仍然需要深入的研究和探索,以优化催化协同降解效果,满足实际工业应用的需求。为了提高等离子体催化协同的VOCs降解效率、碳平衡、CO2选择性、减少副产物,并提高催化剂的抗湿性能,本论文利用脉冲调制双介质阻挡放电（Double dielectric barrier discharge,DDBD）,在评估了多种金属氧化物的催化性能后,以天然海泡石黏土为支撑基底,开展了多元铁催化剂降解模拟VOCs（甲苯）的研究。主要研究工作和结果如下:（1）脉冲调制DDBD等离子体降解甲苯的基本特性研究。利用脉冲调制电源和自制DDBD反应器,研究了等离子体特性对甲苯降解的影响。发现在相同能量密度时,能量效率和甲苯降解效率都随着占空比的增大先增大后减小,在占空比为40%左右时,可以获得最高的能量效率和甲苯降解效率;甲苯的降解效率和能量效率都是随着流速的增大而减小;甲苯的降解效率随着初始浓度的增大而减小,但能量效率随着初始浓度的增大而增大。因此在用能量效率做评价指标时,需要流速和初始浓度两个参数辅助评价,以得到实际应用可参照的指标。通过对几种常见不同分子结构的VOCs的降解研究,发现VOCs的分子结构和电离能对降解效率存在影响。同时,实验研究显示脉冲调制能有效降低空气等离子体的NOx产物浓度,当占空比小于40%时,NOx产物几乎不可测。（2）多种支撑材料下多种金属氧化物催化协同降解甲苯的对比研究。以铁、锰、铜、铈、铬、铝等金属的氧化物为催化剂协同DDBD降解甲苯,发现不同金属氧化物催化剂活性有明显不同,如氧化铁有较高的甲苯降解效率,氧化锰有较好的二氧化碳选择性、和很低的臭氧残留浓度。对比氧化铝、13X分子筛和海泡石黏土三种载体负载氧化铁的催化性能,发现海泡石相比氧化铝和13X分子筛更适合做催化剂载体。海泡石有着良好的比表面积,自身具有一定的催化活性,可以很好的分散并提升催化剂的活性。用H2-TPR分析后发现海泡石可以降低Fe2O3的还原温度,更好地提高其催化性能。对氧化铁催化剂内置（IPC）和催化剂后置（PPC）详细研究对比后发现,IPC相比PPC有着更好的碳平衡,IPC的甲苯降解效率和二氧化碳选择性也略高于PPC,IPC的臭氧残留浓度略低于PPC。用GC-MS分析后,发现IPC与PPC的有机副产物种类一致,PPC相比IPC可以略微减少丁酮和苯酚排放。总体来看,催化剂内置优于催化剂后置。制备的Fe/SEP催化剂有着良好的耐失活性,在36%的相对湿度下经过48小时的IPC实验测试,催化性能稳定,无明显减弱,表现出良好的抗湿性。（3）双元铁催化剂降解性甲苯特性研究和分析。以海泡石为载体,制备了铜铁和锰铁等二元复合催化剂,经过催化活性实验分析,铜铁复合催化剂的催化活性略优于单金属氧化物,而锰铁复合催化剂的催化活性明显优于单金属氧化物。氧化锰和氧化铁催化活性互相促进,复合后既有氧化铁的高甲苯降解效率,也有氧化锰的高碳平衡和低臭氧残留浓度。在改变锰铁复合催化剂中Mn的负载量后发现,最佳负载量为6%（质量分数）,继续增大Mn含量基本不再提升其催化活性。二元复合催化剂的有机副产物与单金属氧化物催化剂有机副产物种类一致,无明显种类变化。对Mn Fe/SEP表征表明,催化剂在海泡石表面以四方体结构的Fe2O3颗粒和花球状Mn O2颗粒形式存在。且随着Mn负载量的加大,晶格氧含量先是明显增大,然后然趋于平缓,其中6Mn Fe/SEP明显高于4Mn Fe/SEP、2Mn Fe/SEP和Fe/SEP,略低于8Mn Fe/SEP、10Mn Fe/SEP。表明晶格氧含量高有利于有机物的催化氧化,从而使6Mn Fe/SEP在协同等离子体时表现出现最佳降解效果。在低温等离子体作用下,晶格氧提供活性氧原子将甲苯氧化降解,Fe3+和Mn4+分别被还原为Fe2+和Mn3+,失去的晶格氧通过气相氧补充,Fe2+和Mn3+又分别被氧化为Fe3+和Mn4+,完成氧化还原循环。（4）三元铁催化剂降解甲苯特性研究和分析。在锰铁二元复合催化剂的研究基础上,采用浸渍法制备了Zr Mn Fe/SEP催化剂,研究发现Zr O2、Mn O2和Fe2O3三者复合后,可以大大提高甲苯降解效率、碳平衡、二氧化碳选择性,同时抑制了臭氧的产生。Zr Mn Fe/SEP催化剂的低还原温度和高晶格氧含量,有利于提高其催化性能。与仅使用NTP相比,Zr Mn Fe/SEP+NTP可将甲苯降解效率提高40%,碳平衡提高26%,CO2选择性提高31%,臭氧残留浓度减少92%。扫描电镜表征催化剂表面,发现Zr的掺杂可以抑制Fe2O3和Mn O2团聚,形成的颗粒细小且均匀分布在海泡石载体表面。XPS表征发现Zr可以增加晶格氧的含量,Zr Mn Fe/SEP相比Mn Fe/SEP晶格氧含量增加了28.1%。同时,因为锆的加入,Zr Mn Fe/SEP的还原温度降低,从而使其表现出良好的催化性能。甲苯降解效果和表征数据都表明,Zr Mn Fe/SEP是一种能够高效协同等离子体且催化活性稳定的三元复合催化剂。