【摘 要】
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高级氧化技术是一种高效且绿色友好的水处理方法。异相催化剂可以通过对氧化剂的有效活化,从而使得氧化剂分解释放自由基等活性物种,进而实现污染物的氧化降解。在众多异相催化剂中,锰氧化物（MnOx）具有来源广泛、结构多样等特点,广泛的应用于各种高级氧化过程中。但是,锰氧化物对特定氧化剂分解反应的催化性能与其制备方法以及结构特性密切相关,需要针对具体过程进行降解特性和机理的详细分析。本研究首先探究了可见光驱
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高级氧化技术是一种高效且绿色友好的水处理方法。异相催化剂可以通过对氧化剂的有效活化,从而使得氧化剂分解释放自由基等活性物种,进而实现污染物的氧化降解。在众多异相催化剂中,锰氧化物（MnOx）具有来源广泛、结构多样等特点,广泛的应用于各种高级氧化过程中。但是,锰氧化物对特定氧化剂分解反应的催化性能与其制备方法以及结构特性密切相关,需要针对具体过程进行降解特性和机理的详细分析。本研究首先探究了可见光驱动合成锰氧化物MnOx的特性,NO3-浓度和光照强度的升高可以加快MnOx的合成速率,但提高Mn（Ⅱ）的初始浓度和降低溶液的p H会阻碍抑制MnOx的合成。模拟实际废水环境,考察了该光催化体系的稳定性,随后使用多种表征手段对MnOx的比表面积、形貌结构和元素组成等特征进行了表征,最后利用自由基淬灭实验证明了O2·-的主导作用,即可见光会促使NO3-光解生成O2·-从而氧化Mn（Ⅱ）生成MnOx。随后,考察MnOx对过一硫酸盐（PMS）的活化特性。选择酸性橙（AO7）作为目标底物,深入研究了MnOx对PMS的活化机理及该高级氧化体系对AO7的降解机理。高浓度的MnOx和PMS会加速活化过程,并且该体系在较宽的p H范围内（3.5～9）能够高效去除AO7。AO7的降解中间产物分析及斜生栅藻急性毒性测试结果表明经MnOx/PMS体系处理后的废水具有更低的生态风险。自由基淬灭和电子自旋共振（ESR,electron spin-resonance spectroscopy）分析等手段证实了SO4·-和OH·可能是反应过程中的主要活性物种,但Raman表征结果和电化学实验证明MnOx与PMS反应形成的复合物也参与了AO7的移除。为模拟实际污水中多种重金属离子共存时的光驱动反应过程,在MnOx的光催化合成过程中引入Cu（Ⅱ）,2 h后约有57%的Cu（Ⅱ）和50%的Mn（Ⅱ）转化成了铜锰氧化物（Cu MnOx）,证明该过程可以同步去除水溶液中的Mn（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）。Cu MnOx具有比MnOx更大的比表面积,因而增强了对AO7的吸附性能。最后,借助自由基淬灭实验和ESR表征技术,证明Cu MnOx/PMS体系降解AO7主要是通过两种途径:Cu MnOx的吸附作用以及O2·-主导的自由基作用机制。
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