【摘 要】
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CO2捕集和封存（carbon capture and sequestration,CCS）是减缓全球气候变暖的重要手段,近年来受到国际社会的广泛关注。醇胺溶剂吸收法在工业应用中最为广泛,但其再生能耗高,经济方面难以承受。因此,研究开发低成本、低能耗的CO2捕集技术已经成为各界关注的焦点。相变溶剂吸收法在吸收CO2过程中出现吸收剂-吸收产物分层现象。只有吸收产物被送入解吸塔进行再生,吸收剂可直接回
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CO2捕集和封存（carbon capture and sequestration,CCS）是减缓全球气候变暖的重要手段,近年来受到国际社会的广泛关注。醇胺溶剂吸收法在工业应用中最为广泛,但其再生能耗高,经济方面难以承受。因此,研究开发低成本、低能耗的CO2捕集技术已经成为各界关注的焦点。相变溶剂吸收法在吸收CO2过程中出现吸收剂-吸收产物分层现象。只有吸收产物被送入解吸塔进行再生,吸收剂可直接回用,该操作可大大降低再生过程的能量损耗。因此,相变吸收溶剂可作为醇胺溶剂的理想替代。本研究将四乙烯三胺（TETA）,1-甲基咪唑（1-MI）和水（H2O）三种物质混合,制备成新型相变溶剂TETA-1-MI。利用湿壁塔作为反应装置,研究CO2吸收反应动力学,考察该溶剂相分离性能并获得各工况条件下的总传质阻力（1/KG）、液相传质阻力（1/kl）、气相传质阻力（1/kg）等参数,明晰相变溶剂吸收CO2的速控步骤。动力学结果表明,在低CO2负载条件下,1/kg占主导地位,随着负载的增加,1/kl开始起主导作用,其占比由最初的25.4%增加至83.1%。这一现象表明,吸收速率主要与1/kl相关。吸收产物TETA-氨基甲酸酯的形成限制了1-MI的溶解度,导致了相分离现象的发生。利用核磁共振光谱对物质分布情况进行分析,结果表明上层为CO2贫相,含1-MI和少量水。下层为CO2富相,主要由TETA和TETA-氨基甲酸酯组成。在热力学方面,相比于单乙醇胺（MEA）,TETA-[3-（二乙氨基）-1,2-丙醇]（DEAPD）,TETA-[N,N-二甲基环己胺]（DMCA）,TETA-[2-（二乙氨基）-乙醇]（DEEA）,TETA-1-MI相变溶剂的再生能耗分别降低约40.0%,16.3%,24.2%和8.1%,仅为2.26 GJ/t CO2,与国际上报道的二代吸收溶剂CANSOLV（2.33 GJ/t CO2）和KS-1（2.44 GJ/t CO2）的热量消耗相当。以上结果表明,本研究开发出的TETA-1-MI相变溶剂可作为CO2捕集技术理想的候选溶剂,具有高负荷、高吸收速率、低粘度、低能耗的吸收特性,是一种具有广阔发展前景的新型相变溶剂。
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