二维层状的过渡金属卤化物种类繁多并且具有非常有趣的晶体学和磁性行为。在一些过渡金属卤化物中观察到由温度或压力的变化引起的相变,相变后材料的结构和性能会发生变化,材料的结构和磁性的关联也是目前研究的一大热点。α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶都是典型的范德瓦尔斯晶体,层内由Ti3+形成六边形的蜂巢状结构,层间依靠较弱的范德瓦尔斯力结合。由于二者都极不稳定,所以目前对它们的研究并不多。之前的报道已经证实α-TiCl₃单晶在220 K附近发生了由于Ti3+的二聚化引起的结构相变,但α-TiBr₃单晶的相变机理尚在研究。本论文制备了二维层状的α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶,并利用X射线衍射分析（XRD）和能量色散X射线谱（EDS）确定单晶成分和质量,通过变温XRD和比热测量发现了α-TiBr₃单晶在180 K附近的结构相变,利用磁化率和变温拉曼光谱探究了α-TiBr₃单晶在相变前后材料的结构与磁性的关联。对α-TiCl₃单晶做了相同的实验研究,为220 K附近发生的结构相变提供了新的实验依据。本文主要完成的工作分为以下四个部分:第一部分探究α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶的制备工艺。通过调节工艺参数,利用化学气相传输法成功制备了二维的α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶,XRD和EDS的测量结果表明单晶的种类和原子比例均符合预期。第二部分通过变温XRD和比热研究α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶的相变。变温XRD和比热的测量结果表明α-TiBr₃单晶在180 K附近发生了结构相变,变温XRD的升温和降温测量结果不重合表明此处的相变是一级相变。不同磁场下比热的相变温度相同,说明这个相变是结构相变而不是磁性相变。α-TiCl₃单晶比热的测试结果也符合之前的报道。第三部分通过磁学测量系统（MPMS）测量研究α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶的磁性。利用MPMS测量得到了α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶在2 K-300 K温度区间的磁化率,在去除杂质和缺陷的影响后,证实了α-TiCl₃单晶在220 K附近发生的磁性转变,低温下由于Ti3+的二聚化导致材料的磁性消失。发现α-TiBr₃单晶在180 K附近发生了类似的磁性转变,低温下由于Ti3+的二聚化导致材料的磁性消失,并表现出小的抗磁性。第四部分研究α-TiCl₃单晶和α-TiBr₃单晶的拉曼特性。利用聚二甲基硅氧烷（PDMS）进行转移,将BN和样品制成叠层结构对样品进行保护,并测量了16 K-300 K的变温拉曼光谱和最高温与最低温时的偏振拉曼光谱。从拉曼光谱的变化中发现α-TiBr₃单晶在180 K附近发生结构相变后结构的对称性下降、面内Ti-Ti距离减小以及低温下动态杨-泰勒效应冻结。在α-TiCl₃单晶的拉曼光谱中发现了类似的现象,为α-TiCl₃单晶在220 K附近的结构相变提供了新的实验证据。本论文的创新性在于首次利用变温XRD、比热和拉曼光谱对α-TiBr₃单晶的相变进行了研究和分析,初步解释并证明了α-TiBr₃单晶的磁性变化是由于低温下Ti3+的二聚化。变温和偏振拉曼光谱的实验结果也对α-TiCl₃单晶在220 K附近的二聚化结构相变引起的磁性变化提供了新的实验证据。