【摘 要】
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光催化技术是实现可再生能源与环境治理的一个有效方法。作为一种高效的可见光光催化剂,Ag_3PO_4存在光腐蚀和水中微溶的缺点,使其光化学稳定性差,因此,提升Ag_3PO_4的光催化活性以及稳定性是接下来研究工作的重点。本论文以Ag_3PO_4为研究基础,将其与聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)复合形成异质结构,并通过一系列的表征和测试,对复合结构的形貌、结构、光学特性进行了分析,通过可见光下降解
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光催化技术是实现可再生能源与环境治理的一个有效方法。作为一种高效的可见光光催化剂,Ag3PO4存在光腐蚀和水中微溶的缺点,使其光化学稳定性差,因此,提升Ag3PO4的光催化活性以及稳定性是接下来研究工作的重点。本论文以Ag3PO4为研究基础,将其与聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)复合形成异质结构,并通过一系列的表征和测试,对复合结构的形貌、结构、光学特性进行了分析,通过可见光下降解有机染料实验,分析其光催化活性和稳定性,并建立了复合结构的光催化机理。具体研究内容如下:(1)通过直接沉淀法,采用了KH2PO4、K2HPO4、K3PO4三种磷源制备出了Ag3PO4光催化剂,分析了其形貌、晶体结构、光学性能和光催化活性,研究结果表明,Ag3PO4(K2HPO4)的e--h+对的分离效率和光催化活性最高,三种Ag3PO4样品的稳定性均较差。(2)通过化学吸附法和原位沉淀法制备出了PANI/Ag3PO4复合光催化剂,并对样品进行了XRD、SEM、TEM、BET、UV-vis等分析测试,实验结果表明:相对于单一的Ag3PO4,复合结构比表面积增大,吸附性较好,光催化活性和稳定性均得到了提升。异质结构的形成,拓宽了复合光催化剂的光吸收范围,实现了光生e--h+对的快速分离,从而可以提升其光催化活性和稳定性。(3)采用AgNO3为氧化剂,通过原位聚合法制备了Ag3PO4@PPy复合光催化剂,将PPy氧化聚合在Ag3PO4表面。通过XRD、SEM、TEM、BET、UV-vis等表征测试对其晶相结构、形貌、光学性能进行了分析,复合之后比表面积增加,吸附性增加,可见光光响应范围拓展到了630 nm。其中,5%Ag3PO4@PPy复合催化剂对MO的去除率为98.81%,表现出优异的光催化活性和稳定性。由于PPy具有特殊的共轭结构,这有利于光生空穴的传输,使得光生电子-空穴对的分离效率提高,实现光催化活性和稳定性的增强。(4)采用Cu2+催化自组装法制备了的空心微球状的PANI,并具有较大的比表面积(50.8142 m2·g-1)和良好的吸附性,与第三章中制备的PANI短纤维颗粒进行比较,比表面积约是其的6.54倍。采用原位沉淀法制备了空心微球状的PANI与Ag3PO4复合结构,复合结构在可见光下具有非常好的光催化活性和稳定性,10%PANI空心微球/Ag3PO4复合光催化剂对MO的降解率达到了99.87%,可以完全去除水中的MO。Ag3PO4中的光生h+和PANI中的光生e-在内建电场的驱动下就会分别转移到PANI的HOMO能级和Ag3PO4的CB上,从而导致光生e--h+对的空间分离,光催化活性增强。(5)通过对以上三种复合结构的研究结果表明,Ag3PO4通过与PANI、PPy复合,可以增加其光催化活性与稳定性,因为导电聚合物与Ag3PO4形成了异质结,光生e--h+对可以快速分离和传导,同时导电聚合物具有π-π共轭结构,使得h+被迅速传导到聚合物的HOMO上,从而增强光催化活性和稳定性。具有空心微球结构的PANI与复合Ag3PO4之后,光催化效果最好。
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