【摘 要】
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随着绿色交通行业的迅猛发展,对载运工具的动力系统在节能和减排等方面提出了更高要求。由于船舶运行中的特殊环境,如高温、潮湿和颠簸等,需要发展更具安全性的动力电池。近年来,水系锌离子电池由于具有价格低廉、安全性高、环境友好等特点在船舶、汽车等载运工具应用上具有很大的发展潜力。二氧化锰作为电池理想的正极材料之一,因其较高的工作电压和理论容量,兼具资源多、成本低和毒性低等优势被广泛研究。但目前材料依然存在
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随着绿色交通行业的迅猛发展,对载运工具的动力系统在节能和减排等方面提出了更高要求。由于船舶运行中的特殊环境,如高温、潮湿和颠簸等,需要发展更具安全性的动力电池。近年来,水系锌离子电池由于具有价格低廉、安全性高、环境友好等特点在船舶、汽车等载运工具应用上具有很大的发展潜力。二氧化锰作为电池理想的正极材料之一,因其较高的工作电压和理论容量,兼具资源多、成本低和毒性低等优势被广泛研究。但目前材料依然存在导电性差和容量衰减过快等问题。本文针对上述问题,通过微纳结构设计和氧化物包覆等手段,有效改善了二氧化锰材料的电化学性能,并对包覆机制进行了探究。主要研究内容如下:（1）微纳米MnO2的合成及性能研究。采用水热法,反应物为高锰酸钾和硫酸锰,在180℃合成了约1μm长,40-50 nm宽的α-MnO2纳米棒;采用水热法,反应物为硫酸锰和过硫酸铵,在140℃合成了由纳米片和纳米针组成的6μm左右的微纳二级结构R-MnO2球;采用液相沉淀法及400℃煅烧5小时,反应物为硫酸锰和碳酸氢铵,合成了由纳米颗粒组成的2μm左右的ε-MnO2微球。研究结果显示,ε-MnO2电化学性能最优,在0.1 A/g电流密度下,最大放电容量可达280.3 m Ah/g,经过60圈循环后,容量保持率为79.8%。（2）ε-MnO2粒径调控及性能研究。通过改变反应物浓度调控材料的粒径尺寸。当浓度从0.14 mol/L增加到0.56 mol/L时,微球的粒径尺寸从2μm减小到0.8μm左右。随着粒径尺寸的减小,材料的容量从182 m Ah/g增加至220.4 m Ah/g,倍率性能也有一定程度改善。（3）氧化物包覆ε-MnO2合成及改性研究。通过热分解法分别合成了绝缘体Al2O3和离子导体V2O5包覆的复合材料,通过水热法合成半导体In2O3包覆的复合材料。结果显示,锌离子导体V2O5包覆效果最优。在100 m A/g电流密度下,MnO2@V2O5材料容量为321.7 m Ah/g,明显高于MnO2材料（213.5 m Ah/g）、MnO2@Al2O3材料（222.4 m Ah/g）和MnO2@In2O3材料（240.1 m Ah/g）。而且,V2O5包覆还提高了材料的倍率性能,在大电流密度1.6 A/g时,放电容量依然能达到160.7 m Ah/g。（4）V2O5包覆量的优化及相关机制研究。随着V2O5包覆量的增加（3%、5%和10%）,材料的初始放电容量有所提高（249.9 m Ah/g、312.2 m Ah/g和371.9 m Ah/g）,但在包覆量为5%时,材料具有最好的循环稳定性。通过不同扫速CV研究发现,材料电容的贡献从58.6%提高到76.9%,而且从GITT测试结果发现,MnO2@V2O5材料Zn2+扩散系数在充放电状态下为3.78×10-5-4.17×10-9cm~2s-1,明显高于未包覆MnO2材料。上述结果表明,五氧化二钒层的存在,既改善了二氧化锰的表面反应活性,也提高了材料的锌离子扩散能力。此外,通过对比包覆材料在循环前后微观形貌变化,发现V2O5包覆于MnO2表面可以避免MnO2与电解液直接接触,从而提高了材料的循环稳定性。
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