咪唑类氨基酸功能化离子液体[Hmim][Gly]水溶液吸收CO2的特性和动力学研究

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二氧化碳(CO2)是主要的温室气体,影响着全球气候变暖,同时也是重要的碳资源。越来越多的研究人员致力于研究CO2的捕集、封存和利用技术。本文选用1-己基3-甲基咪唑甘胺酸盐([Hmim][Gly])及其与2-氨基2-甲基1-丙醇(AMP)的混合物作为新型吸收剂,分别采用双搅拌釜和鼓泡吸收装置来研究离子液体对CO2吸收-解吸性能。首先,测定了[Hmim][Gly]单一水溶液、[Hmim][Gly]-AMP混合溶液的物理化学性质;其次,考察了[Hmim][Gly]浓度、温度对CO2的吸收速率、吸收量和吸收负荷的影响;另外,研究了[Hmim][Gly]-AMP混合溶液对CO2吸收的交互作用;最后,确定了[Hmim][Gly]单一水溶液、[Hmim][Gly]-AMP混合溶液吸收CO2后的饱和富液的最佳再生温度和最佳再生时间,以及多次循环吸收-吸收效率。吸收实验结果表明,与一乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、AMP相比,[Hmim][Gly]对CO2的吸收速率最快。温度相同时,[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液的pH、密度和粘度均随[Hmim][Gly]浓度的增加而增大;对同一体系,随温度的升高而降低。温度相同时,CO2在[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液中的溶解度系数和扩散系数均随[Hmim][Gly]浓度的增大而减小;对同一体系,溶解度系数随温度的升高而减小,扩散系数随温度的升高而增大。在考察范围内,[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液对CO2的吸收速率和吸收量均随[Hmim][Gly]浓度的增大而增大,但[Hmim][Gly]单一水溶液吸收CO2的饱和吸收负荷随[Hmim][Gly]浓度的增加而减小。温度(298323K)的变化对[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液吸收CO2的速率、负荷几乎没有影响。[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液吸收CO2的饱和富液均具有较高的再生效率,且再生效率随着再生温度和再生时间的增加而增大。[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液的最佳再生温度分别为338、333K,最佳再生时间都为90min。1.0M的[Hmim][Gly]单一水溶液的三次再生效率依次为96.66%、93.00%、88.64%;0.1M [Hmim][Gly]+0.9M AMP混合溶液的三次再生效率依次为96.73%、95.30%、94.07%。基于双膜理论,模拟了CO2的传质-反应过程动力学并求得动力学参数。结果表明,[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液与CO2的反应都在快速拟l级区域;在温度为303K条件下,[Hmim][Gly]单一水溶液的增强因子(E)与[Hmim][Gly]浓度的二分之一次方(CIL1/2)呈线性关系。[Hmim][Gly]单一水溶液和[Hmim][Gly]-AMP混合溶液的2级反应速率常数与温度之间都满足Arrhenius方程,并求得反应活化能分别为25.36、28.00kJ·mol-1。
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