CO2捕集与分离被认为是控制温室效应的最有效方式。而吸附法因所需能量低、操作简单等优势成为燃后烟气C02分离的主要方式之一。金属有机骨架(MOFs)材料,作为一种物理吸附剂,被认作目前最具前景的C02捕集分离媒介之一。为了进一步提高MOFs的CO2吸附性能,合成了它与胺修饰氧化石墨的复合材料。通过层状胺修饰氧化石墨的引入对MOFs进行结构调控,提高其吸附CO2气体时的孔道利用率。采用XBD、 FT-IR、电位滴定、N2吸-脱附、热分析、元素分析、拉曼光谱、以及SEM/EDX等技术分析了所合成的复合材料及其母体组分的结构与化学信息,并在不同温度和较宽压力范围内考察了它们的CO2吸附性能。论文的主要内容及结果如下所示：首先考察了胺修饰氧化石墨的CO2吸附性能。基于有机胺和含氧基团的相互作用,成功将碱性含氮基团引入到氧化石墨(GO)中,且保留了GO层状结构。合成了3种分别由过量乙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺改性的胺修饰氧化石墨,探讨他们的C02吸附性能。在30℃下CO2-N2混合气氛中进行C02动态吸附实验。结果表明,相比未改性氧化石墨,胺修饰氧化石墨是一种有效的C02吸附剂。其中,乙二胺胺化的样品展现了最高的C02吸附容量并且最晚出现C02穿透点。在接近吸附饱和之前,其C02吸附容量已达53.62mg/g。此外,在分别由10wt%、50wt%和100wt%乙二胺修饰的氧化石墨样品中,50wt%乙二胺改性的样品具有最高的CO2吸附容量。基于上述结果,选择一种有代表性的MOFs材料MOF-5,合成了MOF-5和胺修饰氧化石墨的复合材料(MOF-5/AGO),以期其结构、化学性质的协同作用有利于C02吸附。GO或者AGO的引入提高了MOF-5的孔结构,归因于GO片层和MOFs晶体界面处新的孔的出现。对3个具有合适比表面和孔径的MOF-5、MOF-5/GO和MOF-5/AGO样品进行CO2吸附测试和湿度条件下的稳定性研究。结果表明,高比表面和孔体积、与吸附质分子直径接近的孔径、复合材料中额外的活性位点均有助于实现CO2高吸附容量。而且,引入GO或者AGO的复合材料相比母体MOFs,抗湿性能有所改善。由于MOF-5本身较差的结构稳定性,重新选择了一种易大规模合成、结构稳定性好的MOFs材料Cu-BTC,并采用成本较低的尿素改性氧化石墨,合成了Cu基金属有机骨架Cu-BTC与尿素修饰的氧化石墨(GO-U)的复合材料。GO-U的引入并没有阻止MOFs晶体结构的形成,并且自身作为配体参与了复合物的构建,改变了Cu位点的化学环境,带来了孔隙率的提高及晶体结构缺陷,因此相比母体MOFs导致了更多未饱和配位Cu2+中心的出现。所有的这些特征均有利于CO2吸附。实验测定了样品动态条件下的C02吸附容量,以及压力范围高至1.5MPa、环境温度附近的C02吸附等温线。结果表明,母体MOFs以及它与GO或者GO-U的复合材料均遵循典型的物理吸附机理,主要的吸附位点包括开放Cu2+中心、孔笼和孔道。在所有测试样品中,Cu-BTC与含N量最高的GO-U的复合物(MOF/GO-U3)展现了最优的C02吸附性能。0.1MPa下298K和277K时它的CO2吸附容量分别达4.65和7.27mmol/g,1.5MPa下298K和277K时分别达13.41和15.00mmol/g。该吸附结果足以与文献报道的许多优异的C02吸附材料相竞争。此外,相比母体MOFs, MOF/GO-U3显示了稍高的CO2/CH4吸附选择性以及相似的C02/N2吸附选择性。 MOF/GO-U3相对低的C02吸附热也与其优异的再生性能和再生低能量需求相互印证。为了回收用于NH3吸附的氧化石墨,将其加入Cu-BTC反应物前驱体中合成了MOF/氨化氧化石墨复合材料,用于CO2吸附。常温常压下动态吸附实验表明复合吸附剂展现了比母体MOFs稍高的C02吸附容量。氨化氧化石墨的引入影响了C02在Cu-BTC上两个主要的物理吸附点,包括开放Cu2+中心和孔道,因此带来了更高的C02吸附容量。概括来讲,该复合材料不仅回收了废弃的用于NH3吸附的氧化石墨,而且还提高了母体MOFs的C02吸附容量。