基于缩醛和缩酮微孔有机聚合物的制备及其性能研究

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伴随着化石燃料的大量使用生成大量有毒气体和粉尘,威胁着人类的健康,同时二氧化碳等温室气体的大量排放影响了全球的气候,成为人类健康可持续发展的严重威胁。因此,开发利用新型可再生的清洁能源,减少大气中的温室气体及其他有毒害物质的含量成为人类亟需解决的问题。因此,众多科研工作者致力于二氧化碳捕捉和分离以及氢能贮存材料的研究。微孔有机聚合物是一类由C、H、O、N、B等轻质元素通过共价键连接而成的具有较大比表面积和大量微孔的有机多孔材料。此类材料具有制备方法多样性、孔径可调控性、表面可修饰性及较高的化学和物理稳定性等特点。这些优异的特点使其表现出广泛的应用价值,尤其集中在能源、环境及催化领域,包括氢气的贮存、二氧化碳的捕集与分离、甲烷的贮存及有机分子污染物的吸附等。本文制备了多种基于缩醛和缩酮微孔有机聚合物,并研究了其在气体吸附和分离方面的应用性能。1、制备含有醛基官能团的单体化合物(A1-A5),分别与季戊四醇和甘露醇进行双缩醛反应,得到聚合物APOPs和MAPs,并通过ssNMR、FT-IR、SEM和TGA等方法对产物进行了一系列的表征。聚合物的BET比表面积最高达到了980m2g-1。气体的吸附等温线表明,在1.0bar和77K条件下,氢气储存最高可以达到1.30wt%。在1.0bar和273K条件下,二氧化碳的吸附能力最高可以达到13.5wt%。2、制备含有酮基官能团的单体化合物(M1-M4),分别与季戊四醇和甘露醇进行双缩酮反应,得到聚合物KPOPs和MKPs,并通过ssNMR、FT-IR、SEM和TGA等方法对产物进行了一系列的表征。它的BET比表面积达到了950m2g-1。气体的吸附等温线表明,在1.0bar和77K条件下,氢气储存最高可以达到1.96wt%。在1.0bar和273K条件下,二氧化碳的吸附能力最高可以达到12.1wt%。3、基于四苯乙烯单体合成不同取代位置的乙酰化四苯乙烯(M1-M4),再分别与季戊四醇和甘露醇进行聚合反应,得到聚合物SKTPs和MKTPs。其中BET比表面积最高达到614m2g-1。
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