纤维素纳米纤丝(CNF)薄膜是一种新兴的绿色膜材料,具有柔韧性好、强度高、光学透明、可降解以及生物相容等特点,在电子器件、食品包装等领域具有广阔而诱人的应用前景。然而,CNF薄膜在上述领域的应用,还存在着易燃、阻隔性能和热稳定性欠佳等瓶颈问题。添加蒙脱土(MMTs)是解决CNF薄膜易燃和阻隔性欠佳的问题行之有效的方法之一。然而,层状MMTs易发生絮聚,造成复合膜内部无序结构的产生和界面相互作用力的下降,导致CNF和层状MMTs复合膜强度和/或透光率的急剧下降,限制其广泛应用。因此揭示MMTs与CNF之间的相互作用机理、增强二者的相互作用力可为高性能CNF薄膜的构筑提供科学依据,对推动CNF薄膜功能化发展与实际应用具有重要的应用价值科学意义。针对单片层MMTs在水体系中容易絮聚的问题,本论文以两亲性的CNF作为分散剂用于分散单片层MMTs,获得高稳定性的单片层MMTs分散体,并阐明了CNFs分散单片层MMTs的机理,为构筑高透明CNF-MMT纳米复合薄膜奠定原料基础。首先,研究了CNF的添加量对单片层MMTs的得率和稳定性的影响。结果表明:随着CNF添加量的增加,单片层MMTs的得率和稳定都有明显提升。且当CNF的添加量为50 wt%时,单片层MMTs的稳定性最佳且得率最大(为62.2%)。通过原子力显微镜(AFM)和石英晶体为天平(QCM-D)揭示了不同添加量下CNF分散单片层MMTs的机理。CNFs主要通过氢键吸附在MMTs上,提供静电排斥和空间位阻排斥作用维持单片层MMTs在水中分散的稳定性,在低添加量下(2 wt%),CNFs吸附在MMTs表面仅提供静电斥力,随CNF浓度的增加,位阻作用不断增加,在分散单片层MMTs中占主导。进一步,为构筑有序结构的复合膜,研究了MMTs片层结构和CNF-MMT间作用力对复合膜内部结构与薄膜力学、光学和阻隔性能的影响,单片层MMTs制备的复合膜的力学、光学和阻隔性能得到显著提升(拉伸强度为132 MPa,韧性为1.72 MJ/m~3、透光率90.3%、WVTR 41.0 g·mm/m~2·day)比块体结构的MMTs制备的复合膜(拉伸强度为30 MPa,韧性为0.243 MJ/m~3、透光率为70.0%、WVTR为78.6 g·mm/m~2·day)具有显著的提升。通过AFM和SEM分析,单片层MMTs在膜内更易进行有序堆叠,而有序结构更有利于在拉伸过程中应力的耗散、光路的传播以及气体的阻隔。为增强CNF-MMT的分子间作用力,引入适量带有的正电荷聚乙烯亚胺(PEI)能够显著增强薄膜性能。当复合膜中PEI的添加量为0.5 wt%时,与未添加的相比,拉伸强度从132 MPa提升至175 MPa;同时复合膜的阻隔性能显著增强,WVTR从41.0g·mm/m~2·day降到20.9 g·mm/m~2·day。AFM测试表明,适量的PEI可通过离子键增强能够显著增强CNFs和MMTs之间的相互作用力,但是过多的PEI产生的相互作用力过强反而造成内部有序结构的紊乱,导致力学性能下降。初步研究了CNF-MMT复合膜离子导电性能并将其作为超级电容器隔膜。研究表明随着CNF-MMT复合膜内MMTs含量增加,离子导电率上升。当MMTs的含量为30 wt%,复合膜在1 mol/L Na~+溶液中离子电导率最大,达到0.78 S/cm。CNF-MMT(掺30 wt%MMTs)复合膜作为超级电容器的隔膜时,其比电容达到132 F/g,比商用无纺布提高了23.4%,且超级电容器的阻抗下降。本论文通过制备高质量的单片层MMTs促进复合膜的有序结构的构建和添加PEI增强组分子间作用力,能够显著提高CNF-MMT复合膜的力学,光学,阻隔等性能,相关研究结果对高性能CNF-MMT复合薄膜的制备提供理论指导,有利于推动绿色透明柔性纳米纤维素基薄膜在电子器件、包装等领域的应用。