【摘 要】
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针对污染和能源短缺这二个关键问题,开发无污染和环境友好的新型能源器件成为解决这些问题的有效手段。燃料电池和锌-空气电池由于具有许多优点,例如高能量密度、原料价格低廉和安全系数等,成为目前的研究热点。但是较低的阴极反应动力学严重限制了它们的大规模商业应用,因此开发高效耐用的阴极催化剂是目前研究的主要任务。铠甲催化剂由于其独特的结构,在恶劣的工作环境中铠甲层能够保护内部金属核心免受损坏,故其具有非常理
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针对污染和能源短缺这二个关键问题,开发无污染和环境友好的新型能源器件成为解决这些问题的有效手段。燃料电池和锌-空气电池由于具有许多优点,例如高能量密度、原料价格低廉和安全系数等,成为目前的研究热点。但是较低的阴极反应动力学严重限制了它们的大规模商业应用,因此开发高效耐用的阴极催化剂是目前研究的主要任务。铠甲催化剂由于其独特的结构,在恶劣的工作环境中铠甲层能够保护内部金属核心免受损坏,故其具有非常理想的稳定性以及高的催化活性,是一种未来有希望替代贵金属的催化剂。生物质材料因具有价格低廉和优异的物化性质等优势,近年来已被广泛应用于电催化领域,是制备碳基铠甲催化剂理想的前驱体材料。因此,本论文选用成本低廉、具有丰富含氮量的生物质材料壳聚糖作为合成铠甲催化剂的前驱体,通过不同的制备策略构建了兼具催化活性与稳定性的高效碳基铠甲催化剂。本论文具体的工作内容如下:1.利用壳聚糖具有丰富氨基和羧基等官能团这一特性,通过竞争络合策略和高温热解制备了具有石墨碳壳层包裹钴纳米颗粒的铠甲催化剂Co-NC-AD,在氧还原反应（ORR）和锌-空气电池中表现出优异的电化学性能。前驱体中金属锌物种的“气化造孔作用”有利于目标催化剂获得分级多孔结构,有利于活性位点的暴露和催化传质过程的进行。基于电子显微分析确认的铠甲结构,我们通过综合谱分析结合理论计算共同证实了外部石墨碳壳层与内部钴纳米颗粒间的电子转移过程可有效地激活了外部石墨碳壳层,从而加速其与氧气分子间的吸附过程。研究发现,制备的Co-NC-AD催化剂在碱性ORR反应中表现出优于传统商业Pt/C的催化活性和稳定性,其中Eonset和E1/2分别为0.95 V和0.86V。进一步,Co-NC-AD催化剂在构建的锌-空气电池中表现出较高的能量密度(194 m W cm-2)及比容量(808 m Ah gZn-1),优于商业的Pt/C基锌-空气电池。2.采用机械球磨法与气相扩散法相结合的策略,通过高温热解制备了石墨碳壳层包裹铁纳米颗粒的铠甲催化剂G-Fe-NC。首先,将壳聚糖、尿素和锌盐通过高能球磨均匀混合,通过将得到的混合物高温热解得到了具有大量缺陷的氮掺杂碳载体。然后利用气体扩散策略将二茂铁还原为含铁的气相物种从而被载体所捕获,得到的铠甲催化剂具有优于传统的商业Pt/C的ORR活性和高稳定性。电化学测试表明,G-Fe-NC催化剂在碱性条件下的半波电位高达0.87 V,优于商业Pt/C。此外源于铠甲结构的保护作用,G-Fe-NC催化剂也表现出优于商业Pt/C催化剂的循环稳定性和抗甲醇中毒能力。将制备的G-Fe-NC催化剂用于锌-空气电池测试结果展现了其在实际生产领域比商业Pt/C更好的应用前景。
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