【摘 要】
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LiNiO2作为较早发现具有应用前景的锂离子电池正极材料,具有275mAh/g的理论放电比容量,但因难以制备准确化学计量比的目标材料及较严重的Li-Ni混排,使其在充放电过程中易发生层状结构塌陷,从而导致循环和倍率性能达不到使用要求,这种结构塌陷还会导致安全隐患,故一直都没有进入市场化进程。目前解决LiNiO2阳离子混排严重的方法一般都是添加过渡金属元素用以稳定结构,减小阳离子混排,从而起到改善循
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LiNiO2作为较早发现具有应用前景的锂离子电池正极材料,具有275mAh/g的理论放电比容量,但因难以制备准确化学计量比的目标材料及较严重的Li-Ni混排,使其在充放电过程中易发生层状结构塌陷,从而导致循环和倍率性能达不到使用要求,这种结构塌陷还会导致安全隐患,故一直都没有进入市场化进程。目前解决LiNiO2阳离子混排严重的方法一般都是添加过渡金属元素用以稳定结构,减小阳离子混排,从而起到改善循环性能的目的。加入的金属元素为Mg、Al、Mn、Co、Nb、W等,其中Mg作为掺杂金属元素,具有获取简单、矿产资源丰富的优势。本文通过对比不同层状材料,选取以镍基材料为基础掺杂Mg元素的二元正极材料为主要研究方向,利用优化的化学共沉淀方法制备不同镍镁比例的正极材料LiNi1-xMgxO2（x=0.05、0.1、0.2）。通过探究不同煅烧温度、煅烧时间与锂配比,制备得到具有较好电化学性能的高镍二元正极材料。为进一步改善材料晶体内部应力,提升循环性能,对二元镍镁正极材料进行梯度设计,利用可调控手段从梯度变化观察微观层状结构的演变,从而进一步提升材料的电化学性能。使用共沉淀法制备不同镍镁比的前驱体,以Ni、Mg各自硫酸盐为起始原料,NaOH作为沉淀剂,氨水作为络合剂,按化学计量比均匀加入共沉淀反应釜制备前驱体。通过实验得知,不同镍镁比前驱体的二次晶粒疏松度不同,镍镁比为95:05的前驱体具有致密、均一、球形度好等优点,并且具有较高的放电比容量及良好的循环保持率,其首次放电比容量为216.4 mAh/g,电流倍率为1 C时充放电100次的循环保持率为89.6%。在选定镍镁比为95:05的正极材料作为研究对象时,探究了不同煅烧温度及锂配比对材料电池性能的影响,结果显示,当锂配比为1.06时的镍镁比为95:05的正极材料于700℃煅烧电流倍率为0.1 C时放电比容量最高为218.7 mAh/g。在Mg含量较少的情况下,通过优化共沉淀法合成了改性的镍镁比为95:05的正极材料,Ni0.95Mg0.05（OH）2前驱体具有富Ni内核及富Mg外壳的特点。通过这种元素梯度分布的方式,既保持了高容量,也使电池在充放电过程中因内部应力导致的结构坍塌的情况有所缓解。通过测量电化学性能及其它表征测试最终得到电流倍率为0.1 C时的放电比容量225.6 mAh/g,1 C循环100次循环保持率为95.3%,电化学性能优于目前报道的同化学计量比的正极材料。
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