基于量子点电致化学发光能量转移的新型生物传感器研究和应用

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从二十世纪末至今,基于纳米材料的独特优异的性质,纳米材料研究者研制出很多新型的生物传感器。半导体纳米晶体在光学、电学和生物学等领域具有广泛的研究和应用。电致化学发光生物分析传感器具有很高的灵敏度,且具有仪器设备简单、操作方便、线性响应范围宽和易于实现自动化等显著优点,越来越受到研究者们的广泛关注。本文研究了多种新型电化学发光多功能纳米材料的制备方法,并且基于电化学发光的能量转移研制了生物传感器,实现了对DNA、癌细胞、抗原的灵敏检测。本文主要开展了以下三个方面的工作:1.首先合成了电化学发光信号良好的水相CdSe量子点,通过树枝状大分子优良的成膜特性,制备了树枝状量子点纳米复合物修饰的电极,并且基于新型的淬灭剂叶酸对该复合物的ECL淬灭,成功地设计了一个采用DNA酶切循环放大技术灵敏检测靶DNA的新方法。采用PAMAM-CNT修饰CdSe量子点,增强了量子点在电极表面的组装量和稳定性,提高了量子点的电致化学发光信号。此种方法的ECL信号变化值ΔI与DNA浓度的对数在0.05nmol·L-1到1000nmol·L-1范围内成线性关系(R=0.995),检测限为0.05nmol·L-1。2.利用具有强电致发光和优良磁性的双功能复合量子点制备了一种新的电致化学发光信号探针,通过DNA循环放大技术,研制了一种灵敏的电致化学发光生物传感器,实现了高灵敏的癌细胞检测。氧化石墨烯具有独特的电学和化学性质被用作纳米放大平台,用于固定DNA捕获探针(c-DNA1)。双功能复合量子点具有优良的磁性,可以方便地进行标记、分离和研制ECL信号探针,因此实现了快速、灵敏的癌细胞检测。该方法检出限为100cells·mL-1,表明具有较高的灵敏度,并预期在癌症的早期临床检测方面具有着良好的应用前景。3.在本方案中,我们制备了一个具有良好的反应活性、高负载能力的类似蛋白质的银-半胱氨酸杂化纳米线复合物,通过一系列的化学反应负载大量的量子点和抗体分子,研制了银纳米簇-量子点电致化学发光探针。基于特异性的夹心免疫反应,当一抗与抗原反应后,再与银纳米簇-量子点-二抗探针反应,成功进行了灵敏的抗原浓度检测。
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