碘掺杂氮化碳/石墨烯/二氧化钛三元复合体系催化剂的制备及性能

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随着社会的飞速发展,传统能源的短缺问题日益严重,并且传统能源的大量使用给我们赖以生存的环境带来了巨大的威胁。太阳能,作为新能源中最理想的绿色能源,一直以来都是科研工作者们研究的重要对象。半导体光催化技术能够在温和的条件下,将太阳能转化为化学能储存起来,并且可以在光照的条件下彻底氧化分解有机物,引起了全世界的广泛关注。近年来,石墨相氮化碳(g-C3N4)凭借其独特的电子结构和优异的热稳定性、化学稳定性成为了光催化研究领域的新宠。本文主要以三聚氰胺为前驱体,热缩聚法制备石墨相氮化碳光催化剂,并通过一系列改性方法来改善其光催化过程中光生电子和空穴复合严重、对可见光利用效率低等缺陷。(1)本文首先使用溶剂热法构建了氮化碳/二氧化钛异质结体系探索了二氧化钛作为光催化体系中电子的聚集位置所起到促进氮化碳催化活性的最佳加入量TiO2/CN-0.50;然后以碘化铵为碘源,通过对氮化碳进行碘掺杂来提高其可见光响应区域,增加光吸收能力,并分析出碘加入的最优比例CNI1.0;最后结合两种改性方法制备出碘掺杂氮化碳/二氧化钛复合异质结体系TiO2/CNI1.0。结果表明在可见光(λ≥420 nm)下,3 wt%助催化剂Pt的负载和20%牺牲剂三乙醇胺条件下,其分解水制氢速率提高到了本体氮化碳(g-C3N4)的2.9倍。分析说明,碘掺杂氮化碳扩宽了氮化碳对于可见光的吸收范围,异质结的构建实现了光生电子和空穴在空间上的分离,从而,对氮化碳材料两种改性方法的结合使得氮化碳的催化活性得到了进一步提高。(2)选用三聚氰胺为前驱体,通过改变氧化石墨烯的加入量,探索出了石墨烯/氮化碳复合材料对于氮化碳在光催化制氢应用中所起到的最优促进作用CN/rGO-2.50。在异质结的基础上,引入氧化石墨烯,来增强氮化碳与二氧化钛颗粒之间的接触形式,制备出了两种三元复合体系催化剂TiO2/rGO/CNI1.0和TiO2/rGO/CNI1.0。可见光(λ≥420 nm)下,3 wt%助催化剂Pt的负载和20%牺牲剂三乙醇胺条件下,分解水效率TiO2/rGO/CNI1.0(540.1μmol·g-1·h-1)>TiO2/rGO/CN(413.0μmol·g-1·h-1)>TiO2/CNI1.0(327.0μmol·g-1·h-1)>TiO2/CN-0.50(275.3μmol·g-1·h-1)>g-C3N4(109.7μmol·g-1·h-1),其中三元复合体系TiO2/rGO/CNI1.0制氢速率提高到了本体氮化碳(g-C3N4)的4.9倍。分析说明,石墨烯的引入,光生电子从氮化碳材料向二氧化钛颗粒的传输能力增加,从而进一步减少了光生电子与空穴的复合,增加了氮化碳材料的光催化性能。
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