二氧化硅及其复合氧化物负载磷钨酸的制备及其催化性能研究

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采用原位法、浸渍法和共沉淀法制备了二氧化硅及其复合氧化物负载磷钨酸催化剂,通过FT-IR、XRD、PL、TG-DTA、SEM、Zeta电位、UV-vis DRS、XPS等对其进行表征,并通过催化合成3,4-二氢-嘧啶-2(1H)-酮和光催化降解有机染料探讨了它们的催化性能,具体内容如下:采用原位法合成环境友好型催化剂H3PW12O40/Si O2,以取代苯甲醛,尿素和乙酰乙酸乙酯为原料催化合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮衍生物。研究表明H3PW12O40/Si O2是合成3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮的良好催化剂,在最优条件下,3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮的收率在73.1%~88.4%之间,且该衍生物具有一定的抑菌作用,同时该催化剂具有良好的稳定性。采用浸渍法合成了H3PW12O40/Ti O2-Si O2催化剂,在模拟自然光条件下通过光催化降解甲基紫(MV)反应优化了其制备条件。在MV初始质量浓度为10mg/L,溶液p H为2.0,催化剂用量为2.9 g/L,光照2.5 h的条件下,MV的降解率可达99.5%。此反应属于一级动力学反应且催化剂重复使用五次之后其结构未发生改变,而且对甲基橙、甲基红、萘酚绿B和亚甲基蓝也有良好的催化活性,降解率在81%-100%。采用Sol-gel、水解-煅烧、共沉淀和室温固相合成四种方法制备了Ti O2-Si O2光催化剂,在模拟自然光条件下通过光催化降解甲基橙(MO)反应比较了其催化活性和优化了各反应影响因素。在最优条件下,采用共沉淀法制备的Ti O2-Si O2光催化降解甲基橙,降解率可达98.8%,催化剂重复使用五次后,降解率仍有81.2%,且对亚甲基蓝、罗丹明B、甲基紫、萘酚绿B、碱性品红、孔雀石绿和甲基红均具有良好的降解效果,降解率在93.0%以上。最后比较了其与磷钨酸负载后的催化剂的催化活性,证明磷钨酸和载体Ti O2-Si O2之间存在协同作用。
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