【摘 要】
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全球能源消耗和环境问题加速了研究者们对能源材料和污染物去除方法的探索。太阳光能是一种清洁能源,而以太阳能驱动的光催化技术受到人们越来越多的关注。光催化技术一方面可应用于污染物的有效去除,另一方面也能应用于氢能和工业原料的转化,解决能源问题。光催化技术的关键在于光催化剂。常见半导体光催化剂（如TiO2,g-C3N4等）通常具高的载流子再复合率和反应活性位点少等缺点,因此改性催化剂则成了研究的重难点。
【基金项目】
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中国国家自然科学基金会（U1862111 and U1232119）； 四川省国际合作项目（2017HH0030）； 四川省创新研究团队（2016TD0011）；
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全球能源消耗和环境问题加速了研究者们对能源材料和污染物去除方法的探索。太阳光能是一种清洁能源,而以太阳能驱动的光催化技术受到人们越来越多的关注。光催化技术一方面可应用于污染物的有效去除,另一方面也能应用于氢能和工业原料的转化,解决能源问题。光催化技术的关键在于光催化剂。常见半导体光催化剂（如TiO2,g-C3N4等）通常具高的载流子再复合率和反应活性位点少等缺点,因此改性催化剂则成了研究的重难点。新型二维层状材料Ti3C2 MXene由于其优异的导电性、大量暴露的过渡金属元素钛和亲水官能团,丰富的活性位点,使其在光催化领域表现出巨大的潜力。研究表明,Ti3C2 MXene可作为一种性能优异的助催化剂,因此将其与其他半导体材料复合,构建异质结,提升光催化活性;同时,Ti3C2 MXene又可作为为TiO2的钛源,制备TiO2的复合材料,进而实现提升催化剂活性和稳定性的目的。本论文以Ti3C2 MXene为基体,制备了三个体系的Ti3C2 MXcne复合材料,并采用了一系列表征测试方法和理论计算,对所制备的复合光催化剂样品的组成、晶体结构、微观形貌、光学性质等进行表征分析,并分别应用于NO的光催化氧化去除和光催化还原H2S制氢。此外,利用光电化学性能测试、电子顺磁共振谱（EPR）和原位红外等表征方法,分析了复合材料的光催化性能增强机理。本文研究成果如下:（1）通过一步热聚合法,使g-C3N4原位生长在了 Ti3C2上,制备了一系列Ti3C2/g-C3N4复合材料（简称TC-CN）,并应用于NO的光催化氧化去除。与g-C3N4相比,TC-CN对NO的光催化氧化活性有明显的提升,不仅提升了 NO去除率,同时抑制了毒副产物NO2的生成。结合理论计算和实验表征,分析了助催化剂Ti3C2在NO光催化氧化过程中的作用:1)促进光吸收;2)Ti3C2与g-C3N4的两相接触界面可形成内建电场——提升光生电子-空穴对的分离效率;3)Ti3C2对反应气体分子的强吸附作用可促进O2的活化,使其与聚集的电子生成更多的活性物种;同时通过抑制NO2的脱附,来实现NO2的进一步氧化。此外,通过电子自旋共振和原位红外光谱分析了 TC-CN体系的光催化氧化机理,同时还发现TC-CN在NO光催化氧化过程中可产生更多的硝酸根和亚硝酸根,实现了 NO的深度氧化,扩宽了 Ti3C2在光催化领域的应用。（2）通过一步高温煅烧法,以Ti3C2为钛源,硫脲为S/N元素掺杂的硫源和氮源,研磨混合高温煅烧,得到一系列S、N共掺杂碳基材多晶型二氧化钛的复合材料（简称Air-S/N@TC）,并应用于光催化还原H2S制氢。实验结果显示,Air-S/N@TC表现出优异的光催化H2S产氢活性和较好的稳定性。利用XRD、Raman、SEM、TEM、EDS-mapping,XPS和UV-Vis分析Air-S/N@TC的物相、微观形貌、元素成分和光学性质,并以此分析了 Air-S/N@TC的光催化还原H2S活性提升的原因:1)硫,氮共掺杂可增强光的吸收,使更多的光生载流子产生;2)TiO2和碳层之间的紧密的接触界面促进了光生载流子的有效转移;3)S掺杂形成的SO42-可进一步促进光生电子的分离,增加的反应活性位点。（3）通过一步水热法,使TiO2和/MoS2原位长在了二维层状的Ti3C2上,构建了TiO2/Ti3C2/MoS2复合材料（简称TM复合材料）,并应用于光催化还原H2S制氢。相比Ti3C2、MoS2和TiO2/Ti3C2（简称TC-H）,TM复合材料的催化活性得到明显的增强,且具有较好的催化稳定性和抗光腐蚀性。瞬时光电流显示TM复合材料有比TC-H更强的光电流信号,表明TM复合材料的光生载流子分离效率更高,这也暗示TiO2的光生电子可通过面上电子传输,转移至Ti3C2或MoS2层间或表面;又因Ti3C2表面暴露了大量亲水官能团,原位生长的MoS2有更多的不饱和硫配位,使反应活性位点大大增加。在Ti3C2和MoS2的协同作用下,TiO2的光生载流子得到有效分离,大量质子参与到催化剂表面的氧化还原反应,进而实现光催化还原H2S制氢活性的有效提升。
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