【摘 要】
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环丙沙星（CIP）因其具有广谱抗菌活性被广泛用于治疗多种感染和传染病。然而,近年来在多种水生生态系统中频繁检测到CIP,其本身的化学毒性和引发的耐药性等问题对公众健康乃至生态平衡造成了严重风险,而常规水处理工艺难以将其彻底去除。因此,亟需开发一种高效、绿色、节能的净化技术来实现CIP的有效去除。由太阳光或可见光驱动的半导体光催化技术备受关注,因为它具有氧化还原性强,降解效率高,污染物净化彻底,二次
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环丙沙星（CIP）因其具有广谱抗菌活性被广泛用于治疗多种感染和传染病。然而,近年来在多种水生生态系统中频繁检测到CIP,其本身的化学毒性和引发的耐药性等问题对公众健康乃至生态平衡造成了严重风险,而常规水处理工艺难以将其彻底去除。因此,亟需开发一种高效、绿色、节能的净化技术来实现CIP的有效去除。由太阳光或可见光驱动的半导体光催化技术备受关注,因为它具有氧化还原性强,降解效率高,污染物净化彻底,二次污染低等优点。氧化锌（ZnO）作为一种无机半导体材料,具有较大的激子结合能和快速的电子转移能力,同时其比表面积较大、制备成本低、物理化学和光子稳定性良好,被认为是一种应用前景广阔的光催化材料。但是载流子复合率高,光谱响应范围窄,分离和回收困难,易受光腐蚀等固有缺陷阻碍了它的进一步利用。本论文针对上述问题构建了两种具有高催化活性、易回收的氧化锌复合光催化剂。通过一系列表征方法和不同影响因素下对CIP的降解实验,探究了复合材料的光催化性能和作用机制。并在此基础上,设计了一套用于去除流动水体中CIP的模拟装置,为处理实际水体中的有机污染物提供了参考。主要研究内容与结论如下:（1）采用低温化学浴法和沉积法合成了Ag2O量子点/ZnO纳米颗粒/板状Bi OI（AZI）催化剂。Ag2O和Bi OI的引入使得ZnO的光响应范围有效扩展至可见光区域,改善了电荷分离效率。在LED可见光照射6 min内,Ag2O质量比为40%的复合光催化剂（40%-AZI）对CIP的去除率高达98.11%。水体中常见的阴离子(Cl-、SO42-和NO3-)和腐殖酸的存在对催化降解反应表现出一定程度的抑制作用。自由基猝灭实验和电子顺磁共振波谱测试结果验证了CIP降解过程中参与反应的主要活性物种为h+、·O2-和e-。四次重复使用实验和使用后材料的表征结果进一步说明了光催化剂AZI具有良好的稳定性。（2）结合水热法和沉积法,将ZnO纳米棒和Ag2O纳米颗粒组成的直接Z型异质结固定在泡沫镍（Ni F）上,成功构建了三维网状固定化光催化材料AZN。一系列光电化学测试表明AZN的电荷分离效率得到显著提高,这归因于直接Z型异质结,匹配的能带结构以及3D多孔结构的协同作用。在光催化剂的多孔结构中,光可以被多重反射,从而提高了光的利用率。通过模拟太阳光照射下降解环丙沙星（CIP）和罗丹明B（Rh B）探究了AZN的光催化活性,CIP在光照12min内降解率可达98.84%,Rh B在50 min光照下降解率为99.26%。同时,AZN复合材料的表面润湿性显著提高,增加了光催化剂和污染物分子之间的接触频率。使用自由基猝灭实验和电子顺磁共振波谱技术,证实了AZN/模拟太阳光体系中产生的·O2-和光生h+活性物种参与了污染物的降解。通过Mott-Schottky曲线测试推断出复合材料的能带结构,进而提出了AZN/模拟太阳光体系中Z型电荷转移路径和光催化机理。（3）通过循环再生实验、普适性实验和能耗对比,评估了AZN的耐久性和实际应用潜力。四次重复利用实验后,AZN仍然维持着较高的Rh B去除率（98.62%）,并且在每个循环降解过程中Ag+和Zn2+溶出很少,表明AZN具有良好的理化稳定性。对不同类型的抗生素（四环素、磺胺嘧啶和环丙沙星）能快速高效地去除,具有较强的普遍适用性。将AZN/模拟太阳光体系与其他报道的处理Rh B的光催化体系进行能耗比较,该体系具有竞争性的节能优势。在自制的模拟流动水体装置中进行序批式实验,经4级处理后,CIP可完全去除,Rh B的去除率也高达93.85%,进一步验证了AZN具有一定的实际应用可行性。
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