论文部分内容阅读
氮氧化物(NOx)是目前最主要的大气污染物之一,是雾霾、酸雨及光化学烟雾等污染的主要前驱物质,受到社会各方面的密切关注。选择性催化还原法(SCR)已成为当前国内应用最为广泛的烟气脱硝技术。脱硝催化剂是SCR技术的核心组成部分,对整个SCR系统影响巨大。目前常用的商用催化剂为V2O5-WO3/TiO2催化剂,一般布置于高温、高尘烟气道中,其活性易受飞灰中碱金属、碱土金属等组分中毒影响而降低,中毒是目前抑制催化剂活性的最突出问题之一。中毒失活将会对SCR系统的正常运行和下游设备的运行安全带来不利影响,同时也大大增加了 SCR系统的。基于上述问题,本文以商用V2O5-WO3/TiO2催化剂为研究对象,对碱金属(K、Na),碱土金属(Ca、Mg)以及P、Fe元素的掺杂对商用V2O5-WO3/TiO2催化剂活性的影响进行了研究。首先,采用浸渍法制备K、Na、Ca、Mg中毒的商用V2O5-WO3/TiO2催化剂,研究K、Na、Ca、Mg对V2O5-WO3/TiO2催化剂活性的影响规律及机理。结果发现,在中毒元素浓度相同情况下,催化剂V205含量越高,活性下降越多,反之,活性下降越少。K、Na、Ca、Mg对催化剂的活性具有不同程度的抑制效果。四种元素的抑制效果由强到弱排序应为:K>Na>Mg>Ca,随着负载量的加强,抑制效果也随之加强。文中绘制出K、Na、Ca、Mg中毒催化剂活性衰减曲线并进行活性预估。通过BET、XRD、NH3-TPD、H2-TPR等表征实验分析得出K、Na、Ca、Mg会降低催化剂的比表面积和孔容,以及酸量和酸强度,还会减弱催化剂的还原能力,这些变化是导致催化剂活性下降的主要原因。另外,研究了 P、Fe元素对商用V2O5-WO3/TiO2催化剂活性的影响。实验表明P会引起V2O5-WO3/TiO2催化剂中毒,抑制活性。绘制出P中毒催化剂活性衰减曲线并进行活性预估。P会使催化剂的比表面积、孔容和还原能力降低,最后导致催化剂活性下降。另外,实验结果表明Fe对催化剂活性无明显影响。本文对燃煤烟气中K、Na、Ca、Mg、P、Fe等组分对催化剂活性的影响规律及机理进行了研究。可以为新鲜催化剂检测与在运催化剂运行诊断,以及催化剂厂家改良SCR催化剂配方和构型,使其适用于不同特性燃煤提供理论支持。对于制定合理的催化剂再生、更换等寿命管理方案具有重要意义。