液体有机氢载体（LOHCs）技术被普遍认为是一种重要的储氢形式。N-乙基咔唑（NEC）的储氢量为5.79wt%,完全氢化得到的全氢N-乙基咔唑（H12-NEC）具有较低的脱氢焓(ΔHNEC=50.6 k J/mol),可在473 K以下进行加氢与脱氢循环,被认为是最有前途的LOHCs之一。与加氢反应相比,脱氢反应要求常压下完成,开发高活性催化剂,降低脱氢反应温度,提高初始释氢速度是实现储氢循环的关键。负载型钯纳米催化剂被广泛应用于H12-NEC的脱氢反应中。MOF衍生的杂原子掺杂碳纳米结构的孔道丰富、比表面积大,经掺杂后活性中心密度高且分布均匀,是一类理想的非均相催化剂载体。本文以ZIF-67热解得到的氮掺杂部分石墨化的碳材料（NpGC）为载体,分别在化学还原法和等离子体原位还原法的基础上合成了一系列NpGC负载型Pd基纳米催化剂。通过XRD、XPS、TEM、Raman、SEM、VSM以及N2吸附-脱附等手段,对催化剂上纳米颗粒的尺寸和形貌、晶体结构、负载前后的石墨化程度、元素种类及价态、饱和磁强度等进行了分析和表征。研究了载体NpGC的焙烧温度、Pd的负载量、等离子处理时间等制备条件对催化剂物理与化学性质以及催化H12-NEC脱氢反应性能的影响规律。以酸洗的NpGC为载体,Pd（NO3）2为钯源,采用湿法浸渍-化学还原法制备了NpGC负载Pd纳米催化剂Pd/NpGC-S。当钯的负载量为5 wt.%,化学还原处理时间为30 min时,所制备的催化剂的Pd NPs粒径分布为6.95～12.85 nm,平均粒径为9.39 nm。由于化学还原法的还原性较强,使得Pd/NpGC-S催化剂的催化活性和稳定性较低。在常压180°C条件下,催化H12-NEC脱氢反应1 h时,释氢量为2.94wt%,10 h的释氢量为5.66 wt%,脱氢率可达97.92%。以酸洗的NpGC为载体,Pd（NO3）2为钯源,采用湿法浸渍-N2气氛下等离子体原位还原制备了具有缺陷位的NpGC负载Pd纳米催化剂Pd/NpGC-P。氮气辉光放电等离子体可以同时实现Pd2+的还原以及氮二次掺杂。氮的成功掺杂通过与金属Pd离子发生络合反应而将Pd NPs锚定,提高了催化剂的稳定性。等离子体还原法制备的Pd NPs是以Pd（111）晶面为主的八面体结构,使得Pd NPs具备更高的活性。高活性Pd NPs与掺氮部分石墨化载体的协同作用降低了Pd的电子结合能,进一步提升它的催化活性。当催化剂上钯的负载量是5 wt.%,等离子体放电功率为500 W、真空度75 Pa、处理时间60 min时,所制备的Pd NPs尺寸在1.25～5.75nm之间,平均粒径为3.20 nm,且均匀地分散在NpGC表面。在常压180下脱氢反应1 h的释氢量为4.06 wt%,脱氢率为70%,10 h的释氢量为5.76 wt%,脱氢率达到99.20%。该催化剂连续运行四次后,脱氢率仍保持90%以上。以未经过酸洗的磁性Co/NGC为载体,Pd（NO3）2为钯源,采用湿法浸渍-N2气氛下等离子体原位还原制备了磁性可回收的负载型Pd纳米催化剂PdCo/NGC-P。等离子体原位还原制备Pd NPs提高稳定性的同时,二次掺氮还实现了催化活性组分与载体的协同作用,此外PdCo双金属纳米颗粒的合金结构所产生的均匀分散效应和电荷转移效应,使得催化剂具备优异的催化活性。当催化剂上钯的负载量是5wt.%,等离子体放电功率为500 W、真空度75 Pa、处理时间60 min时,所制备的PdCo NPs平均粒径为4.02 nm,且均匀地分散在NGC表面。在常压180下,脱氢反应1 h的释氢量为4.39 wt%,脱氢率为75.95%,6 h的释氢量为5.71wt.%,脱氢率为98.79%。催化剂PdCo/NGC室温下饱和磁化强度为25emug-1,可在外界磁场的作用下有效地进行回收,提高分离效率。循环使用六次后脱氢率仍可达到93.60%,具有良好的稳定性。经过脱氢反应动力学计算,得出其表观活化能仅为67.175 KJ/mol。结果表明,采用氮气辉光放电等离子体法可在ZIF-67衍生氮掺杂部分石墨化的多孔碳上合成出Pd NPs,经氮掺杂的碳材料中正电荷密度增加进而产生更多的催化活性中心,可以有效提升催化活性。该方法为制备负载型Pd纳米催化剂提供了一种绿色、简洁、高效的途径。