分子筛具有规则的孔道结构和特殊的催化位点,被广泛应用于吸附分离、离子交换和多相催化等领域,然而,目前只有255种结构的分子筛被合成出来,远不能满足应用需求,合成新型结构分子筛具有重要的科学和应用意义。装配-拆解-组装-再装配（ADOR）方法是最近十年提出的一种新的分子筛合成方法,它通过拆解硅锗分子筛中不稳定的双四元环（d4r）结构,进而定向地将分子筛的原始结构转变成可预测的新结构,可以克服传统水热合成方法的限制。但到目前为止,使用盐酸或者水溶液的传统液相ADOR方法只在特定几种硅锗分子筛上成功运用,针对该问题,我们的合作者改进了 ADOR方法,利用盐酸蒸汽成功实现了多种硅锗分子筛的ADOR结构转变,但其中的微观机制仍不清楚。针对这个问题,本论文发展了相关的同步辐射原位表征技术和装置,对IWW、UTL、UOV、IWR、IWV、ITR等多种硅锗分子筛ADOR过程中的结构演化进行系统研究,揭示了硅锗分子筛气相ADOR过程的反应机理;同时,本论文还开展了分子筛高温气相ADOR过程和分子筛水热合成过程的原位表征探索研究。本论文主要包含以下内容:第一章介绍研究背景。首先介绍了分子筛的结构特点、工业应用以及合成方法,详细介绍了 ADOR方法的四个步骤,并对ADOR方法的研究现状进行了综述;随后介绍了与论文密切相关的同步辐射光源、X射线衍射技术（XRD）和X射线吸收谱技术（XAS）的原理;最后介绍了本论文的的研究内容。第二章介绍IWW分子筛在盐酸蒸汽辅助的气相ADOR过程中的同步辐射原位表征研究。在该工作中,我们设计了一个可以精确控制盐酸蒸汽与分子筛反应起始时间的同步辐射原位反应装置,并对IWW在盐酸蒸汽中的反应过程进行了原位XRD表征,通过对XRD数据的定量拟合,结合原位XAS表征数据,归纳出IWW分子筛的气相ADOR反应机理,反应包含了d4r快速拆解、GeCl4提取、富Si板层组装、加热时的层间缩合四个过程。第三章,将气相ADOR方法扩展运用到UTL、UOV、IWR、IWV、ITR五种具有不同孔道结构的硅锗分子筛中,采用同步辐射原位XRD研究了它们在盐酸蒸汽辅助的气相ADOR过程中的普适性机理,发现气相ADOR方法只适用于大孔或超大孔硅锗分子筛,反应的动力学受GeCl4的扩散限制,孔径越大反应越快。第四章介绍分子筛水热合成和高温HCl辅助气相ADOR原位反应装置的研制及其应用探索。这里,我们设计了毛细管原位装置,对STW水热合成中的晶粒生长和结构转变过程进行了表征研究;设计了高温热分解NH4Cl产HCl气体的同步辐射衍射原位表征装置,对UOV分子筛在高温HCl气氛中的结构变化过程进行了探索研究;最后针对原位装置设计和实验操作给出了经验参考。第五章,对本论文研究工作进行总结和展望。