广泛pH范围催化剂的制备及其电催化性能的研究

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随着工业经济快速增长,能源需求不断增加,极大地推动了可再生能源转换和存储技术的深入研究。作为一种新型的能源装置,燃料电池具有发电效率高、比能量高和环境污染小等特点,可用于交通工具,军事以及便携式电子设备等领域。氢能作为可持续的洁净能源而备受青睐。析氢反应(HER),析氧反应(OER),氧还原反应(ORR)是电解水制备洁净氢能以及燃料电池的核心反应,其过电位的高低以及动力学过程快慢取决于催化剂的催化活性。贵金属催化剂如铂钌等具有较高的催化活性,但是他们成本高,储量稀少,这大大限制了其大规模应用。因此设计研发具有较低成本,在广泛pH范围下具有较高活性和较强稳定性的新型非贵金属催化剂是新能源领域重要的研究方向。过渡金属化合物虽然价格低廉,易于合成,但是其在广泛pH范围下导电性,稳定性较差,而且催化反应机理尚不清楚,材料结构和性能的关系分析不够到位。基于此,本论文设计制备了几种结构特殊,性能优异的过渡金属基催化剂,成功地解决了过渡金属催化剂存在的问题。本文主要研究内容如下:(1)我们通过简单的水热法,以氯化镍为镍源合成具有独特三维结构的磷化镍/碳纳米片(Ni2P/CNS)纳米复合物用于广泛pH析氢反应。磷化镍与碳纳米片之间的协同作用以及独特的坚固的结构使得其在酸性,中性,碱性电解液中都具有较高的催化活性,稳定性和较低的塔菲尔斜率。Ni2P/CNS催化剂的制备对未来研发分解水产氢技术的非铂催化剂具有重要的意义。(2)我们开发出一种在酸性条件下析氢反应和在碱性条件下析氧反应都具有优异的电催化活性的磷化镍纳米棒,并设计出一种非对称性电解池装置,阴极为酸性溶液,阳极为碱性溶液,中间以双极性膜隔开,这种电解池的优势在于大大降低分解水所需要的能量,同时使催化剂的活性达到最优化。这种前所未有的分解水体系能够使得分解水所施加的电压降到0.79 V,此数值明显低于分解水所需要的理论最小电压(1.23 V),节约电能超过35.8%。(3)我们采取简单的方法制备了具有网络结构的多孔氮掺杂石墨烯负载的β-FeOOH纳米颗粒(β-FeOOH/PNGNs)催化剂,当用作ORR的电催化剂时,在酸,中,碱性溶液中表现出卓越的催化活性及稳定性。X射线吸收精细结构(XAFS)分析和第一性原理模拟表明,由于β-FeOOH/PNGNs中的大量Fe空位而形成的表面Fe06活性位点可以显著降低总反应的热力学势垒,从而有助于ORR活性的显著提高。
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