共溶胶—凝胶法制备含次锕系核素核燃料微球的研究

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随着能源需求的日益增加以及全球变暖关注度的上升,核能作为一种绿色清洁能源被认为是应对全球能源危机最有潜力的选择。为了实现核能的可持续发展,必须要解决核能利用过程中产生的高放射性核废料的处理问题。在高放核废料中,次锕系核素因为具有极强的放射性以及持久的放射毒性而受到人们的特别关注。目前,最为理想的处置方案是分离-嬗变策略,通过将次锕系核素嬗变为短寿命、中等寿命或稳定核素而减轻高放废料对环境的影响。由加速器驱动的次临界反应堆是一种高性能的次锕系核素嬗变系统,复合核燃料是其一种较为理想的核燃料形式,主要是含次锕系核素的化合物弥散在惰性基质中。目前,含次锕系核素复合核燃料的制备方法主要有两种,一种是溶胶-凝胶法与元素渗透法相结合的方法,另一种是草酸共沉淀法。对于草酸共沉淀法而言,制备大尺寸的颗粒,避免粉尘的产生是一项很大的挑战,而溶胶-凝胶法在制备过程中没有这方面的问题。但是,对于复合核燃料,为了实现弥散相与基质的均匀混合,要求弥散相是球形度良好的单分散性微球。而溶胶-凝胶法中采用的传统分散装置在球形度、单分散性、以及尺寸控制上都有待进一步的提高。另外,元素渗透法中次锕系核素在微球中的均匀分布也有待进一步的研究。本文中将微流体技术与共溶胶-凝胶法结合,提出了一种简单易行的含次锕系核素核燃料微球的制备方案。具体的研究内容如下所示:1.利用Ce和Eu分别作为Pu以及次锕系核素的替代元素,分别研究了Eu在凝胶体系中的凝胶情况以及Eu含量对共溶胶-凝胶体系的影响。2.成功制备了三组Eu含量不同的模拟核燃料微球(Ce, Eu)O2。所制备的微球粒径分布均匀(CV<2%)、球形度良好:(dmax/dmin<1.07)、密度较高(>90%TD)。3.设计构建了毛细管基微流体装置作为溶胶分散装置,该装置可用于制备球形度良好且尺寸可控的单分散性微球。4.研究了不同HMTA含量对凝胶球形态的影响。研究了不同升温速率对微球破裂的影响,并结合热分析曲线确定了凝胶球的煅烧方案。5.利用SEM、EDX和XRD等手段,对微球进行了微观结构分析、Eu分布分析以及晶体结构分析。发现所制备的微球结构密实,Eu含量分布均匀,且不同Eu含量的微球都呈现出与Ce02一致的立方晶相结构。
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