本文采用机械球磨的办法研究了原位球磨剥离-复合方法制备石墨烯/聚合物复合材料，本方法基于普通球磨原理，通过球磨过程，使石墨片层逐渐剥离，并在球磨体系中加入聚合物或其预聚体溶液作为分散介质，使剥离产物直接与聚合物的保护体系复合制备复合材料。本文采用了聚苯乙烯和环氧树脂做为复合材料基体。通过本研究提出的复合方法，使得石墨烯的高强度特性、导电性和导热性得到充分的发挥。（1）采用原位球磨法对纳米石墨片进行原位湿法研磨，可以有效实现对石墨片的层层剥离，在球磨过程中石墨被剥离成单碳层以及少数碳层石墨烯（≤5层）。（2）通过对行星式球磨机的运转速度和时间进行调控，在机械力化学作用下，成功的将聚苯乙烯接枝于石墨烯，克服了石墨烯的二次团聚，有效的提高了石墨的填充效率。（3）原位球磨剥离法制备的含有聚苯乙烯功能化石墨烯的复合材料表现出填料和高分子基体间优良的相容性。可有效的提高复合材料的综合性能，具体表现为更低渗滤阈值，和聚合物基体的热稳定性得到了明显提高。（4）采用原位球磨法制备的石墨烯/环氧复合材料，因在环氧基体的保护作用下避免了石墨烯填料的二次团聚，生成的石墨烯片尺寸大，结构完整，与环氧基体的相容性好，为充分发挥石墨烯的优良特性提供了可能。（5）经过原位球磨法制备的环氧复合材料具有更强的机械性能，仅需要少量的石墨烯填料就可以很明显的提高材料的力学性能。具体表现为加入0.4wt%含量的石墨烯时，复合材料的拉伸强度和弹性模量相比空白环氧树脂分别提高了16.3%和51.8%。