基于厌氧氨氧化和自养反硝化耦合工艺同步脱氮除硫研究

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炼油、食品加工和采矿业等废水中除了含有无机氮外还含有硫化物,因此探索废水中氮素和硫化物同步脱除工艺的需求十分迫切。厌氧氨氧化是近年来兴起的脱氮工艺,其可行性和稳定性在实际中很大程度上取决于亚硝酸盐的可持续供应。而PD和PDN是两个常见的为厌氧氨氧化过程提供亚硝酸盐的途径,在实际废水脱氮工艺中通常和厌氧氨氧化进行耦合。其中,以硫化物为电子供体的部分反硝化和厌氧氨氧化的耦合工艺(S-DEAMOX)应同步脱氮除硫需求而开始得到关注。该过程为完全自养反应,无需添加碳源,无需曝气,同时可以实现单质硫的回收,是一种经济节能的废水处理工艺。本论文探究了 N/S比和HRT对S-DEAMOX耦合工艺运行性能、单质硫积累和微生物群落的影响。PNA普遍应用在侧流废水脱氮处理中,但由于厌氧氨氧化和硝化过程的发生常会造成其出水中含有一定量硝酸盐而影响总氮去除效果。选择性抑制NOB菌而实现AOB和anammox的协同作用是其稳定运行的关键。针对亚硝化过程的实验研究发现,NOB菌对硫化物具有更高的敏感性。在本论文中,探究了不同浓度的硫化物对亚硝化-厌氧氨氧化-硫自养反硝化耦合工艺运行性能和微生物群落结构的影响。论文主要结论如下:(1)在S-DEAMOX短期实验中发现,N/S比对耦合体系中氮素的去除效果和单质硫的积累有明显的影响。NO3--N去除率随N/S比增高而逐步降低,N/S比≤1.08时,N03--N去除率在97%以上;N/S为1.08时,反应器具有最佳的脱氮性能,总氮去除率为85.9%,同时单质硫的积累量最高为44.9%;15N同位素分析结果显示,N/S比为1.08时,厌氧氨氧化脱氮贡献率最高为68.3%,在耦合体系中占据主导地位;qPCR结果表明,反应器中Anammox 16S rRNA和反硝化功能基因nirS含量在N/S比为1.08时最高。(2)在S-DEAMOX长期实验中发现,水力负荷的提升对部分反硝化反应有明显的促进作用,HRT为6h时,厌氧氨氧化脱氮贡献率达到98.5%,反应器NRR增加至86.4%,TNR增加到89.7%。反应器中单质硫的生成情况明显受HRT影响,较短HRT,有利于硫化物向S0的转化。在HRT为24h,氮、硫负荷分别为0.10 kg N/m3·d、0.12 kg S/m3·d时,硫化物大部分被转化成SO42-,S0转化率仅有25.1%。在HRT为6h时,S0转化率提升至60.6%。在反应器运行期间,Thiobacillus是耦合体系中硫自养反硝化功能的主要承担者之一,较短HRT下,Th iobacillus属的相对丰度得到显著提高,anammox菌属Candidat us Kuenenia和Candidatus Brocadia的相对丰度同样增加。(3)在SBBGR中成功启动PNA工艺,但由于NOB活性较高造成出水硝酸盐的积累,TNR仅为68.6%。在添加硫化物之后,发现反应器脱氮性能显著提高,添加硫化物为150 mg/L阶段,TNR达到93.3%。此时,厌氧氨氧化和反硝化过程脱氮贡献率分别为89.4%和10.6%。然而,添加硫化物为350mg/L时,微生物活性被抑制,反应器运行失稳。反应器脱硫效率一直稳定在90%以上,且几乎全部被氧化成SO42-。Thiobacillus是主要的硫自养反硝化菌。(4)添加硫化物为150 mg/L时,反应器内NOB活性被选择性抑制,且明显降低了反应器中NOB菌属Nitrospira的相对丰度(0.65%→0.06%),而AOB菌属Nitrosomonas和anammox菌属Candidatus Kuenenia的相对丰度均显著提高。
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