Mn-Ce/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO机理研究

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目前,低温SCR作为研究热点,存在低温范围内催化剂活性不高,抗毒化性能差,以及反应机理、中毒机理不明确等问题,阻碍其向工业应用发展。本课题针对以上问题,以Mn-Ce/TiO2催化剂,对其低温选择性催化还原性能进行系统研究。本文采用共沉淀法制备Mn-Ce/TiO2催化剂,使用沉淀剂将活性组分锰铈与载体钛同时沉淀制备催化剂样品。通过实验系统研究催化剂锰铈摩尔比例、前驱体、温度、空速、以及实验气氛中O2、NO、NH3浓度和NSR比例对催化剂催化活性的影响,并综合考察该类催化剂的综合性能。通过对催化剂的催化反应动力学分析,确定该催化剂催化反应各组分的反应级数和反应速率常数,利用Arrhenius方程计算得到该催化剂的表观反应活化能为40kJ/mol。经过暂态响应实验,研究NO、O2和NH3在催化反应中的作用,并分析反应组分在催化剂表面扩散对催化反应速率的影响,借助NH3-TPD、TG表征手段,分析该催化剂的催化反应过程,得到该催化剂的反应机理:主要遵循E-R和L-H反应机理。本文还实验研究该催化剂抗SO2中毒性能,利用BET、SEM、TEM、XRD、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、TG等表征技术,研究该催化剂在含疏烟气中反应前后催化剂表面的物理和化学性质的变化,以及SO2浓度对催化剂中毒速率的影响,得到该催化剂被SO2毒化失活的反应机理:主要是硫酸铵盐的沉积、活性组分被硫化、L酸性位的消失。
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